[发明专利]一种高介电常数锂铌钛系低温烧结陶瓷及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于介质陶瓷领域，尤其涉及低温烧结微波介质陶瓷材料。

背景技术

微波介电陶瓷是指应用于微波频段（主要是UHF、SHF频段）电路中作为介质材料并完成一种或多种功能的陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介质基片、介质导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、电视卫星接收器、军事雷达方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。

应用于微波频段的介电陶瓷，应满足要求：（1）高的介电常数以利于器件的小型化（介质元器件的尺寸与介电常数ε_r的平方根成反比）；（2）介电常数的提高不能牺牲品质因数Qf值（其中Q～1/tanδ，f是谐振频率）；（3）稳定的近零的谐振频率温度系数。锂铌钛体系中的Li_1.0Nb_0.6Ti_0.5O₃具有高的介电常数（65～70），适中的Qf值（～5000GHz），是一种良好的微波介质材料。然而，未掺杂的锂铌钛陶瓷烧结温度却较高（1100℃），不能直接与Ag、Cu等低熔点金属共烧。

为了降低烧结温度，在研究锂铌钛陶瓷材料采用低熔点助熔剂，如含有硼及钒的盐或氧化物，然而游离的硼及钒在后期流延过程中易导致浆料粘度过大而不稳定，限制了其实际应用；而采用其它不含硼及钒的盐或氧化物作助熔剂或添加剂，材料的性能或工艺都难以达到要求，极大限制了锂铌钛材料及微波多层器件的发展。

发明内容

本发明的发明目的在于：针对上述存在的问题，提供一种可低温烧结（850～900℃），具有高介电常数（65～70），低损耗且频率温度系数稳定的微波介质陶瓷材料及其制备方法。可应用于卫星通信中介质谐振器、滤波器、振荡器等微波器件中，工艺简单，易于工业化生产且材料性能稳定。

本发明材料由富锂锂铌钛系材料和占主晶相重量百分比为1～10%的锂硼硅玻璃降烧剂组成，其特征为：Li_1.0+xNb_0.6Ti_0.5O₃-yLBS，其中：LBS为锂硼硅玻璃降烧剂，0≤x≤0.2（摩尔比），0≤y≤0.1（重量比）。LBS的制造原料含有：碳酸锂（Li₂CO₃）、二氧化硅（SiO₂）和三氧化二硼（B₂O₃）。将上述组分经过称量、混合球磨、玻璃熔融、煅烧、粉碎、造粒、成型、排胶和烧结的固相反应工序烧结成微波介质陶瓷。

其制造方法是：

步骤1：将碳酸锂（Li₂CO₃）、五氧化二铌（Nb₂O₅）、二氧化钛（TiO₂）的原始粉末按Li_1.0+xNb_0.6Ti_0.5O₃组成配料，其中：0≤x≤0.2（摩尔比）；

步骤2：将步骤1配好的配料以酒精为溶剂，湿式球磨混合8～24小时，烘干后在800～1000℃大气气氛中预烧4～12小时合成主晶相Li_1.0+xNb_0.6Ti_0.5O₃相；

步骤3：按配比将Li₂CO3或Li₂O、B₂O3或H₃BO₃、SiO₂配料，球磨3～7小时，烘干过筛，500℃～800℃保温2～8小时预烧，然后在1100℃～1500℃保温1～5小时熔融玻璃渣，将制备的玻璃渣再破碎球磨制成锂硼硅玻璃粉；

步骤4：将所述主晶相加入占其重量百分比为1～10%的锂硼硅玻璃粉，以酒精为溶剂，湿式球磨混合8～24小时，烘干后作为原料备用；

步骤5：添加剂量占原料总质量的2～5%的丙烯酸溶液作为粘结剂造粒;

步骤6：干压成型，成型压力200～300Mpa；

步骤7：在850～900℃大气气氛中保温2～4小时，排胶烧结一次完成制成微波介质陶瓷。