[发明专利]一种白光LED用含氮硅酸盐黄绿色发光材料及其制备

权利要求书

1.一种稀土掺杂的含氮硅酸盐固溶体基黄绿色发光材料，其化学组成可表达为：

Ca₃Si₃(O_9-xN_x):Eu²⁺

式中3≤x≤5。

2.根据权利要求1所述的发光材料，采用两步制备工艺方法，其工艺步骤：

（1）溶胶凝胶法制备Ca₂SiO₄:Eu³⁺产物。（2）Ca₂SiO₄:Eu³⁺和氮化硅混合物的焙烧，在非还原气氛下利用Si₃N₄的自还原作用，获得Ca₃Si₃(O_9-xN_x):Eu²⁺。具体工艺方法如下：

（A）Ca₂SiO₄:Eu³⁺荧光粉的制备

① 以硝酸钙（CaN₂O₆·4H₂O）、硝酸铕（EuN₃O₉·6H₂O）、正硅酸乙酯（C₈H₂₀O₄Si）为原料。按照Ca:Si:Eu的摩尔比为1.96:2:0.4的比例称取相应原料。

② 将CaN₂O₆·4H₂O和EuN₃O₉·6H₂O溶于酒精与水的混合液中（酒精与水的体积比为3~1:1），搅拌均匀形成硝酸钙和硝酸铕的混合液。

③ 调节方法②所得混合溶液的pH值到2~4, 加入C₈H₂₀O₄Si，搅拌2小时，形成澄清的溶胶。

④ 所得溶胶在50℃~80℃的水浴中加热3~6小时，形成干凝胶，再将干凝胶放入干燥箱内在100℃~120℃温度下干燥至少12小时，干燥后获得前驱体。

⑤ 将前驱体在1100℃小焙烧2小时，得到Ca₂SiO₄:Eu³⁺产物。

（B）利用氮化硅自还原作用，制备Ca₃Si₃(O_9-xN_x):Eu²⁺荧光粉

   按Ca₂SiO₄:Eu³⁺:Si₃N₄的摩尔比，1:y(0.4≤y≤1.2)，y为氮化硅的摩尔分数，的比例称取Ca₂SiO₄:Eu³⁺和Si₃N₄，将Ca₂SiO₄:Eu³⁺和Si₃N₄在球磨机中混合均匀后放入管式炉中，在一定流量的氮气气氛中，于1200~1400℃烧2小时，然后随炉冷却到300℃以下，得到Ca₃Si₃(O_9-xN_x):Eu²⁺荧光粉。