[发明专利]一种化学还原剂还原制备氮化碳/银纳米复合材料的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种纳米复合材料的方法，尤其是一种制备工艺简单，成本低廉，产品具有良好光催化活性的氮化碳-银纳米粒子复合材料的制备方法。

技术背景

近年来，类石墨结构的碳材料，如石墨烯和硼掺杂氮化碳（B-CN）的广泛应用被逐渐发现。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种新型无金属聚合物半导体光催化剂（Wong, Nature Mater., 2009, 8: 76-80），它具有层叠的二维结构，较小禁带宽度（2.7 eV），光谱响应范围较宽。相对于无机半导体，石墨相氮化碳由我们星球上最丰富的元素碳和氮组成，是一种可持续的、环境友好的有机半导体。石墨相氮化碳制备工艺简单，价格低廉优势独特。由于王等人已报道其光催化性能（Wang, Science, 2009, 324: 768-771），石墨相氮化碳在催化和光伏领域加强的应用已经被发现。

一般来说，催化剂可以通过负载贵金属纳米粒子，以促进电荷分离，进而提高催化活性。已经证实，银纳米颗粒表面电子的集体振荡所产生的等离子体共振效应对银基半导体复合材料的光催化活性做出了巨大贡献。银的等离子体共振峰在可见光区，从而导致了对太阳光的强烈吸收。此外，银纳米粒子良好的导电性可以提高电子传输，使产生的载流子快速转移到银表面，从而抑制电子-空穴对的复合。现有技术中已经有一些报道关于氮化碳-银纳米粒子复合材料的制备及应用。例如，荷兰《应用催化》（Applied Catalysis A: General, 2011年409-410期215页）报道了一种氮化碳/银的制备方法，该方法利用溶剂挥发、热还原法制得氮化碳-银混合物，并分析了其在光催化降解染料和光催化制氢方面的应用；荷兰《应用催化》（Applied Catalysis B: Environmental, 2013年142-143期828页）报道了利用光致还原法制备氮化碳/银纳米复合材料。

尽管氮化碳/银纳米粒子复合材料的制备方法已经有了一些报道，但是上述报道的复合材料中的银纳米粒子大小不够均一、分散性不好、容易聚集等，这些都严重影响了复合材料的使用性能。因此，通过温和的液相化学还原法在氮化碳表面上生成大小均一、分散性良好的银纳米粒子，从而制备氮化碳/银纳米复合材料具有重要的意义。

发明内容

针对上述现有技术，本发明提供一种化学还原剂还原制备氮化碳/银纳米粒子复合材料的制备方法。采用N,N-二甲基甲酰胺（DMF）作为还原剂，热分解三聚氰胺制备的石墨相氮化碳为载体，在温和的反应条件下，银在氮化碳层上成核、长大，得到氮化碳/银纳米粒子复合材料。该制备方法工艺简单，合成的氮化碳/银复合材料纯度高，杂质含量少。由本发明制备方法合成的氮化碳/银纳米粒子复合材料在催化领域有着广泛应用，同时也可以扩大其在电化学、抗菌等领域的应用。

本发明一种化学还原剂还原制备氮化碳/银纳米粒子复合材料的方法，该制备方法通过以下步骤实现： 

（1）将石墨相氮化碳以6 ~ 10mg/mL的比例分散于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，超声分散得到氮化碳的分散液； 

（2）按照石墨相氮化碳和硝酸银的质量比为6 ：1 ~ 120 ：1称取硝酸银，将硝酸银分散于DMF中，并加入表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮（PVP），其质量为硝酸银质量的1 ~ 1.5倍，磁力搅拌制得硝酸银分散液； 

（3）将上述步骤一制备的和步骤二制备的两种溶液混合，磁力搅拌后转移到一三口烧瓶中，水浴加热至80 ~ 90℃，边搅拌边反应，反应10 ~ 20h； 

（4）将上述步骤三反应完成的溶液离心，得到氮化碳/银复合物沉淀；然后用蒸馏水反复洗涤直至除去未结合的银纳米粒子；最后将产物用乙醇清洗，干燥后得到氮化碳-银纳米粒子复合物；

（5）利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）、X射线电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）对产物进行结构形貌分析，以甲基橙（MO）溶液为目标染料进行光催化降解实验，通过紫外-可见分光光度计测量吸光度，以评估其光催化活性。

所述步骤1中的超声分散指：在40kHz，100W的超声波清洗器中超声处理30min ~ 90min。

所述步骤2中磁力搅拌的时间为30 ~ 60min。

所述步骤3中的磁力搅拌的时间为10 ~ 30min。

所述步骤2中的硝酸银分散液中硝酸银的浓度为0.005mol/L ~ 0.03mol/L。