[发明专利]用于一氧化氮氧化的莫来石型复合氧化物催化剂

说明书

技术领域

本发明涉及一种用于一氧化氮氧化的催化剂，更具体地，涉及一种用于一氧化氮氧化的莫来石型复合氧化物催化剂。

背景技术

随着经济的发展，人民群众生活水平不断提高，与之而来的环境问题也日益引起人们的关注，特别是与人类生活息息相关的大气污染问题亟需得到解决。其中，氮氧化物（NO_x）是排放量很大的一类污染物，能引起酸雨和光化学烟雾，还会导致人类呼吸道疾病，对整个环境和人体健康有害。汽车尾气中排放的氮氧化物占了很大的比例，随着各个国家对氮氧化物的排放控制要求日益严格，针对氮氧化物的尾气处理技术就发展起来。例如，氮氧化物存储还原（NO_x Storage and Reduction,NSR）技术、稀燃氮氧化物捕集（Lean NO_x Trap,LNT）技术、氮氧化物与颗粒物同时去除的连续再生捕集（Continuously Regenerated Trap,CRT）技术、氮氧化物的选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction,SCR）技术等。

NO₂作为NO氧化后的产物，因其在上述技术中较NO更易存储、捕集和还原，去除效率更高。例如，在NSR技术中，NO必须首先被氧化为NO₂，才能在催化剂表面以硝酸盐的形式得到存储；在LNT技术中，NO₂既比NO更易被捕集且比NO更易被还原；在CRT技术中，NO₂比O₂的氧化性更强，可以和碳颗粒发生反应被还原为N₂，同时将碳颗粒氧化为二氧化碳，达到同时去除的效果；在SCR技术中，将NO氧化为NO₂后再被NH₃还原，可以大大提高去除效率，且当NO与NO₂的摩尔比为1:1时，还原剂的利用效率和去除效率都能达到最高。因此，NO预氧化为NO₂可以大大提高NO_x净化效率。

然而，在现有的汽车和柴油车尾气中，NO₂占总NO_x的比重很小，要得到更多的NO₂，必须借助能够高效氧化NO的催化剂。目前普遍使用的NO氧化催化剂主要是以Pt为活性中心负载在Al₂O₃等载体上，其中，贵金属的负载量为2-3%。这种催化剂的使用成本较高，且贵金属在高温催化反应中会发生团聚而使催化性能下降，这些缺点极大地限制了其在实际条件下的应用。

发明内容

针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种用于一氧化氮氧化的莫来石型复合氧化物催化剂，可以在较宽的温度范围内高效地将一氧化氮催化氧化为二氧化氮，该催化剂成本低，具有很好的热稳定性，能长时间保持较高的催化活性，明显提高汽车尾气中氮氧化物的去除效率，且该催化剂的制备方法简单，易于操作，适合大规模工业化应用。

为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种用于一氧化氮氧化的催化剂，其特征在于，所述催化剂为莫来石型复合氧化物，化学通式为A_1-xA'_xB_2-yB'_yO₅，其中，A和A'各自独立地为稀土金属或碱土金属元素中的一种，B和B'各自独立地为过渡族金属元素中的一种，且0≤x≤1，0≤y≤2。

优选地，所述稀土金属元素为La、Ce、Nd、Gd和Sm，所述碱土金属元素为Mg、Ca、Sr和Ba，所述过渡族金属元素为Fe、Co、Mn、Ni、Ti和Cr。

优选地，所述催化剂的化学通式为La_1-xSm_xMn_2-yCo_yO₅。

优选地，0.3≤x≤1，y=0。

优选地，0.3≤x≤0.7，y=0。

按照本发明的另一方面，提供了一种上述催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：（1）根据生成催化剂的化学式，将可溶性金属盐按化学计量比溶于去离子水中，配制成水溶液；（2）加入有机络合剂并混合均匀，在80℃下搅拌、蒸发形成凝胶，凝胶经烘干后形成催化剂前驱体；（3）将催化剂前驱体在600-800℃下焙烧5-10h，得到所述用于一氧化氮氧化的催化剂。

优选地，所述有机络合剂为柠檬酸、抗坏血酸或乙二胺四乙酸。