[发明专利]Au/Co3O4/CeO2催化剂制备及催化应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种Au/Co₃O₄/CeO₂催化剂的制备技术，以及这种氧化物在一氧化碳常温湿气环境氧化中的催化应用。

背景技术

一氧化碳低温氧化广泛应用于环境污染控制、防毒面具以及对宇宙飞船、潜艇等封闭环境中痕量一氧化碳的去除。钴铈复合氧化物催化剂呈现出较好的一氧化炭氧化活性，能够在196k温度下实现CO 的完全氧化。然而由于湿气的影响，不断积累于催化剂表面的类碳酸盐物种使催化剂渐渐失去活性【催化学报272006）937】。 金的加入可提高催化剂的抗湿气性能，湿气的存在反而使Au/TiO2催化剂对CO的氧化活性得到增强【J. Catal. 201(2001)221】。 可能的原因是湿气的存在促进了AuOOH·xH₂O 物种的形成. 【 Catal. Today, 72(2002)133】。制备方法、焙烧温度及预处理条件对金催化剂的催化活性影响较大。沉积沉淀法可制备较小粒径的金催化剂【Chem. Eng. J, 93(2003)41, Appl. Catal. A, 226(2002)1, Chin. J Catal 25(2004) 153】。Shao等【J.Chin. Ordn.5(2009)203-206】制备了钴铈原子比为9/1的Co₃O₄/CeO₂复合氧化物，并以此复合氧化物为载体，制备了一种，Au/ Co₃O₄/CeO₂催化剂，发现制备的催化剂显著提高了一氧化碳氧化中的抗湿气性能。Wolf等【Appl. Catal. A.226(2002)1-13】系统研究了不同载体担载的Au催化剂的催化性能，得出金催化剂的氧化活性不仅与金物种的粒径有关，还受金与载体氧化物的强相互作用影响。Kolov等报道了采用磷化金的复合物及已沉淀的金属氢氧化物作前驱体，使Au复合物的沉淀和载体的相变同时进行，可使Au与载体间发生更有效的相互作用，进而形成了同时具有高活性和高稳定性的Au催化剂【Appl. Catal.A.182(1999)9-28, J. Catal. 181(1999) 37-48, Catal. Today 139 (2008) 174–179】。

氧化铈作为第二组分，添加到氧化钴催化剂中，能够提高催化剂耐水汽的能力，有可能提高催化剂的储存/释放氧的能力，促进氧化反应的进行，同时，氧化铈的存在有可能使氧化钴能够更好地分散 【Appl.Catal.A 251(2003)143】。制备方法对其活性影响较大【J. Catal. 296 (2012) 65–76】。由于钴铈比对催化剂在催化活性影响较大【Appl. Catal. B 66 (2006) 217–227, Catal. Commu. 9 (2008) 1487–1492】以及载体对负载金催化剂活性亦有较大影响，研究最佳配比的金钴铈催化剂对一氧化碳的湿气条件下常温氧化仍是一个具有挑战性的课题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种Au/Co₃O₄/CeO₂催化剂的制备方法以及该催化剂催化常温湿气反应条件下实现对一氧化碳的快速氧化。

一种Au/Co₃O₄/CeO₂催化剂，其特征在于：催化剂中Au的质量百分含量为Co₃O₄/CeO₂的2.5％，Co₃O₄/CeO₂复合氧化物中Co与Ce的原子比为19/1。所述的Au/Co₃O₄/CeO₂催化剂，其抗湿气性能得到改善，可进一步提高催化剂常温湿气环境下的一氧化碳氧化活性。