[发明专利]一种铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的制备方法。

背景技术

在介电材料领域，随着近年来电子设备发展的日新月异，广泛使用的电容器向高储能、小型化以及有利于环保的方向发展。开发具有良好介电性能，同时又具有较高力学强度和可加工性能的介电材料，特别是有机介质的复合材料成为研究的热点。

一般而言,单组分材料很难同时具有优良的介电性能和力学性能。大多聚合物是良好的绝缘体,且具有可加工性、力学强度高的优势,但介电常数普遍偏低(通常室温下为2～10)，仅少数纯聚合物材料介电常数超过10。无机陶瓷虽然具有很高的介电常数(高达2000)，但又存在脆性大、加工温度高且与目前集成电路加工技术相容性差等诸多弊端。因此，高介电聚合物-陶瓷复合材料的研制成为一种主要的解决途径，现有的CCTO/PI复合膜的最大介电常数为49，最大损耗角正切为0.19，最大电导率为10^-7S m^-1；BaTiO₃/PI复合膜的最大介电常数为18，最大损耗角正切为0.01，最大电导率为10^-8S m^-1；由此可知，现有的高介电聚合物-陶瓷复合薄膜不能同时兼具高介电常数和低损耗，介电综合性能较差，不能满足微电子领域高介电柔性薄膜的需求。

发明内容

本发明的目的是要解决现有的高介电聚合物-陶瓷复合薄膜的介电综合性能较差，不能满足微电子领域高介电柔性薄膜需求的问题，提供了一种铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的制备方法。

本发明一种铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的制备方法，是通过以下步骤进行的：

一、按铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜中铌酸钾钠的体积分数为5～40%的标准称量4,4′—二氨基二苯醚、均苯四甲酸酐和铌酸钾钠；

二、将步骤一称取的4,4′—二氨基二苯醚、均苯四甲酸酐和铌酸钾钠在温度为120℃的条件下烘干22～26h；

三、向N,N-二甲基乙酰胺中加入步骤二烘干后的4,4′—二氨基二苯醚中，搅拌至4,4′—二氨基二苯醚溶解，得到混合溶液A；

四、将步骤二烘干的铌酸钾钠加入到混合溶液A中，超声20～40min，得到混合溶液B；

五、将步骤二烘干的均苯四甲酸酐均分成六份，然后依次加入到混合溶液B中，每加一份均苯四甲酸酐后搅拌6～10min，加入第六份均苯四甲酸酐后，继续搅拌2h，然后静置12h，得到聚酰胺酸溶液；

六、用自动涂膜器将聚酰胺酸溶液均匀的刮在玻璃板上，然后放入烘箱中，在80℃的条件下加热1h，然后在100℃的条件下加热1h，再在200℃的条件下加热1h，然后在300℃的条件下加热1h，再在330℃的条件下加热1h，得到亚胺化后的玻璃板；

七、将亚胺化后的玻璃板放入蒸馏水中浸泡25～35min，然后将膜取下，再依次用蒸馏水、丙酮、乙醇进行清洗，然后烘干，得到铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜，即完成铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的制备，其中步骤三中N,N-二甲基乙酰胺按聚酰胺酸溶液中固含量为11%的标准量取。

本发明采用具有ABO₃型钙钛矿结构的铌酸钾钠（K_0.5Na_0.5）NbO₃（简称KNN）与聚酰亚胺（PI）制备复合薄膜，在传统原位聚合法的基础上，利用超声波分散制备分布均匀的KNN/PI的高介电复合薄膜，作为一种新的高储能材料。扫描电子显微镜、X射线衍射、介电性能的测试结果表明，KNN粒子在聚酰亚胺中分布均匀、稳定，铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的介电常数为22，是纯的聚酰亚胺薄膜的5倍之多，高于BaTiO3/PI复合膜，同时，其损耗为0.04，比钛酸铜钙-聚酰亚胺的复合薄膜，即CCTO/PI复合膜的值要小。而且，铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的电导率很小，仅为10^-8，表明其绝缘性能优良。比较可见，本发明的铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的介电综合性能优异，可满足微电子领域高介电柔性薄膜的需求。

附图说明

图1为本试验制备的铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜、KNN体积含量为5%的KNN/PI复合膜、KNN体积含量为10%的KNN/PI复合膜和纯PI膜的X射线衍射图；其中a为本试验制备的铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜、b为KNN体积含量为10%的KNN/PI复合膜、c为KNN体积含量为5%的KNN/PI复合膜、d为纯PI膜、e为KNN；

图2为本试验制备的铌酸钾钠/聚酰亚胺高介电薄膜的表面形貌；