[发明专利]一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法

权利要求书

1.一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法，其包括以下步骤：

1）利用在线测量方法直接对目标大气颗粒物进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据和单颗粒在线质谱数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离线测量方法对膜样品的成分进行离线测量，得到分粒径的颗粒物离线成分数据；

2）使用YAADA软件包对单颗粒在线质谱数据进行初步整理，得到不同时间分辨率下和不同粒径下的单颗粒化学成分数据；利用颗粒物在线成分数据和分粒径的颗粒物离线成分数据对不同时间分辨率下的单颗粒化学成分数据进行定量，得到不同时间分辨率下的量化系数库；利用分粒径的颗粒物离线成分数据对不同粒径下的单颗粒化学成分数据进行定量，得到不同粒径下的量化系数库，由不同时间分辨率下和不同粒径下的量化系数库得到定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据；

3）分别利用自适应共振神经元网络分类方法和K均值分类方法对步骤1）中的单颗粒在线质谱数据进行分类，建立基于自适应共振神经元网络分类方法和基于K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；根据步骤2）中定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据，利用PMF模型对目标大气颗粒物进行受体源解析，得到基于PMF模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；根据步骤2）中定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据和目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据，利用CMB模型对目标大气颗粒物进行受体源解析，得到基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；

4）利用基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵对基于自适应共振神经元网络分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行对比验证，并利用基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵对基于K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行对比验证；分别考察基于自适应共振神经元网络分类方法和K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵的合理性和相似度，将颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵的合理性和相似度相对较高的分类方法确定为最优分类方法，得到基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；

5）将基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵分别与基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行优化组合，得到优化后的颗粒物源解析结果，实现针对污染过程的颗粒物来源解析。

2.如权利要求1所述的一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法，其特征在于：所述步骤1）中，分别使用颗粒物在线离子色谱分析仪、颗粒物在线有机碳元素碳分析仪和颗粒物在线重金属元素分析仪对目标大气颗粒物的离子成分、碳成分和重金属元素成分直接进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据；利用单颗粒飞行时间质谱方法，使用在线单颗粒气溶胶质谱仪直接对目标大气颗粒物的粒径和成分信息进行测量，得到包含颗粒物粒径和成分的单颗粒在线质谱数据；利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离子体质谱法分别对膜样品的离子成分、碳成分和重金属元素成分进行离线测量，得到目标大气颗粒物分粒径的离子成分、碳成分和重金属元素的离线成分数据。

3.如权利要求1所述的一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法，其特征在于：所述步骤2）中，通过以下步骤得到定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据：

①使用YAADA软件包对包含颗粒物粒径和成分信息的单颗粒在线质谱数据进行初步整理，根据颗粒物在线成分数据的化学成分和分粒径的颗粒物离线成分数据的粒径大小，利用自适应共振神经元网络分类方法或离子示踪法，对单颗粒的化学成分和粒径大小进行归类，得到不同时间分辨率下和不同粒径下的单颗粒化学成分数据；

②将颗粒物在线成分数据和分粒径的颗粒物离线成分数据与对应时间分辨率的单颗粒化学成分数据进行对比分析，以颗粒物在线成分数据和分粒径的离线成分数据为基准，建立对应时间分辨率下的不同离子、碳元素和重金属元素成分的量化系数库；

③将分粒径的颗粒物离线成分数据和对应粒径的单颗粒化学成分数据进行对比分析，以分粒径的颗粒物离线成分数据为基准，建立对应粒径下的不同离子、碳元素、重金属元素的量化系数库；

④利用步骤②和③得到的对应时间分辨率下的量化系数库和对应粒径下的量化系数库分别对不同时间分辨率下的单颗粒化学成分数据和不同粒径下的单颗粒化学成分数据进行定量，得到定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据。