[发明专利]用于制备包括甲基氯化锗的有机官能化化合物的方法

权利要求书

1.一种方法，包括步骤(i)和(ii)，其中：

步骤(i)是在200℃至1400℃范围内的温度下使过渡金属催化剂与包含氢气和式MX_a的卤化物的混合物接触，其中M为选自锑、砷、铋、硼、镉、镓、锗、铟、铅、汞、磷、硒、硫、碲和锡的元素；每个X独立地为卤素原子或氢原子，前提条件是至少一个X为卤素原子，并且下标a具有与M的化合价相匹配的值；以形成包含至少0.1％M的含M过渡金属催化剂；并且

步骤(ii)是在100℃至600℃范围内的温度下使所述含M过渡金属催化剂与式RX的有机卤化物接触，以形成式R_bM_cX_d的至少一种有机官能化化合物，其中M和X如上所述，每个R独立地为单价有机基团，下标b为1或更大，下标c为1或更大，下标d为0或更大，并且数量(b+d)具有与M_c的化合价相匹配的值。

2.根据权利要求1所述的方法，其中步骤(i)中使用的所述过渡金属催化剂为铜催化剂，所述铜催化剂选自铜以及包含铜和至少一种选自金、镁、钙、铯、锡和硫的元素的混合物。

3.根据权利要求1所述的方法，还包括单独而连续的步骤(iii)和(iv)，其中步骤(iii)和(iv)在步骤(ii)之后进行，并且其中

步骤(iii)是重复步骤(i)但使用额外的氢气和额外的卤化物，并在步骤(ii)之后回收乏含M过渡金属催化剂，以再形成所述含M过渡金属催化剂，并且

步骤(iv)是重复步骤(ii)但使用步骤(iii)中再形成的所述含M过渡金属催化剂和额外的有机卤化物。

4.根据权利要求3所述的方法，还包括重复步骤(iii)和(iv)至少一次。

5.根据权利要求3或权利要求4所述的方法，还包括在步骤(iv)中所述再形成的含M过渡金属催化剂与所述另外的有机卤化物在反应器中的所述接触之前，吹扫所述反应器。

6.根据权利要求5所述的方法，其中所述吹扫是使用氩气或所述额外的卤化物进行。

7.根据权利要求1-6中任一项所述的方法，还包括在步骤(ii)中所述含M过渡金属催化剂与所述有机卤化物接触之前进行吹扫。

8.根据权利要求7所述的方法，其中所述吹扫是使用氩气或式MX_a的所述卤化物进行。

9.根据权利要求1-8中任一项所述的方法，其中步骤(i)中所述过渡金属催化剂为有支撑型。

10.根据权利要求9所述的方法，其中所述过渡金属催化剂为包含0.1至35％的所述混合物的铜催化剂，并且所述混合物包含铜、金和镁。

11.根据权利要求9或10所述的方法，其中所述过渡金属催化剂负载在活性炭上。

12.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，其中由步骤(i)形成的所述含M过渡金属催化剂包含1％至5％的M。

13.根据权利要求1-12中任一项所述的方法，其中所述氢气与所述卤化物的摩尔比在20:1至5:1的范围内。

14.根据权利要求1-13中任一项所述的方法，其中每个X为Cl。

15.根据权利要求1-14中任一项所述的方法，其中所述有机卤化物具有式RX，其中R为1至10个碳原子的烷基或4至10个碳原子的环烷基，并且X为F、Cl、Br或I。

16.根据权利要求1-15中任一项所述的方法，其中步骤(ii)中的所述接触是在不存在氢的情况下进行。

17.根据权利要求1-16中任一项所述的方法，其中所述有机官能化化合物包括式R₂MX₂的物质，其中R为1至10个碳原子的烷基或4至10个碳原子的环烷基，并且X为F、Cl、Br或I。

18.根据权利要求15或权利要求17所述的方法，其中R为甲基并且X为Cl。

19.根据权利要求1至18中任一项所述的方法，其中M为Ge。

20.根据权利要求1-19中任一项所述的方法，还包括回收所述有机官能化化合物。