[发明专利]电化学还原装置和芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物的氢化物的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物电化学地氢化的装置和方法。

背景技术

环己烷、十氢萘之类的环状有机化合物已知可通过使用氢气将对应的芳香烃化合物(苯、萘)核氢化而高效地获得。在该反应中，需要高温且高压的反应条件，因此不适合小～中规模的制造。与此不同，使用电解池的电化学反应已知可以使用水作为氢源，因此无需对气体状的氢进行处理，而且反应条件也比较温和地(常温～200℃左右、常压)进行。

〔在先技术文献〕

〔专利文献〕

〔专利文献1〕日本特开2003-045449号公报

〔专利文献2〕日本特开2005-126288号公报

〔专利文献3〕日本特开2005-239479号公报

〔非专利文献〕

〔非专利文献1〕市川胜，J.Jpn.Inst.Energy，85卷，517(2006)

发明内容

〔发明所要解决的课题〕

已报道了作为将甲苯等芳香烃化合物进行电化学核氢化的例子，将被气化成气体状的甲苯送入还原电极侧，以与水解类似的结构，未经由氢气状态获得作为核氢化物的甲基环己烷的方法(参照非专利文献1)，但单位电极面积·时间可以转化的物质量(电流密度)不大，难以在工业上将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物核氢化。

本发明是鉴于上述课题而完成的，其目的在于提供一种可以将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物高效率地电化学地核氢化的技术。

〔用于解决技术课题的手段〕

本发明的一个方案是电化学还原装置。该电化学还原装置，其特征在于，包括：电极单元，其包括具有离子传导性的电解质膜、在电解质膜的一侧设置的含有用于将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物核氢化的还原催化剂的还原电极、以及在电解质膜的另一侧设置的氧发生用电极；电控制部，在还原电极和氧发生用电极之间施加电压Va以使还原电极为低电位、氧发生用电极为高电位；氢气发生量测定机构，测定与芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物的核氢化反应竞争的水的电解反应所产生的氢气的每单位时间的发生量F1；控制部，在将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物的标准氧化还原电位记作V_TRR、还原电极120的电位记作V_CA、氢气发生量的容许上限值记作F0时，对电控制部进行控制，使得电压Va在F1≤F0且V_CA>V_HER-容许电位差的范围内逐渐升高。上述方式的电化学还原装置，容许电位差可以是20mV。

在上述方案的电化学还原装置中，可以还包括：参比电极，与电解质膜接触、且与还原电极和氧发生用电极电隔离地配置，被保持为参比电极电位V_Ref；电压检测部，检测参比电极和还原电极的电位差ΔV_CA；控制部可以基于电位差ΔV_CA和参比电极电位V_Ref取得还原电极的电位V_CA。

本发明的另一方案是一种电化学还原装置。该电化学还原装置的特征在于，包括：电极单元集合体，其由多个电极单元彼此串联地电连接而成，电极单元包括具有离子传导性的电解质膜、在电解质膜的一侧设置的含有用于将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物核氢化的还原催化剂的还原电极、以及在电解质膜的另一侧设置的氧发生用电极；电控制部，在电极单元集合体的正极端子和负极端子之间施加电压VA，以使得各电极单元的还原电极成为低电位、氧发生用电极成为高电位；氢气发生量测定机构，测定多个电极单元整体的、与芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物的核氢化反应竞争的水电解反应所产生的氢气的每单位时间的发生量F1’；控制部，在将芳香烃化合物或含氮杂环芳香族化合物的标准氧化还原电位记作V_TRR、还原电极120的电位记作V_CA、每一个所述电极单元的氢气发生量的容许上限值记作F0、所述电极单元的数量记作N时，控制电控制部，使得在F1’≤N×F0且V_CA>V_HER-容许电位差的范围内逐渐升高电压VA。在上述方案的电化学还原装置中，容许电位差可以是20mV。