[发明专利]一种气相甲醇羰基化合成甲酸甲酯的方法有效
申请号: | 201410007283.2 | 申请日: | 2014-01-07 |
公开(公告)号: | CN103694116A | 公开(公告)日: | 2014-04-02 |
发明(设计)人: | 徐忠宁;郭国聪;彭思艳;王志巧;陈青松;王明盛;姚元根 | 申请(专利权)人: | 中国科学院福建物质结构研究所 |
主分类号: | C07C69/06 | 分类号: | C07C69/06;C07C67/36;B01J23/89;B01J23/44 |
代理公司: | 北京科亿知识产权代理事务所(普通合伙) 11350 | 代理人: | 汤东凤 |
地址: | 350002 *** | 国省代码: | 福建;35 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 甲醇 羰基化 合成 甲酸 方法 | ||
1.一种气相甲醇羰基化合成甲酸甲酯的方法,其特征在于:该方法采用原料甲醇、一氧化碳、氢气和氧气在负载型纳米铂族金属多相催化剂的作用下进行气相羰基化反应得到甲酸甲酯,反应条件:原料比例按体积为甲醇(10%-50%)、一氧化碳(10%-50%)、氢气(10%-30%)、氧气(5%-20%),空速为500-5000h-1,反应温度为323K-423K,反应压力为0.01Mpa-2Mpa;其中,气相甲醇羰基化反应采用固定床反应工艺。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:优选的,所述负载型纳米铂族金属催化剂中铂族金属为钌、铑、钯、锇、铱、铂中的任一种或任意两种组成的合金或混合物。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:优选的,所述负载型纳米铂族金属催化剂的助剂为铁、钴、镍、铜中的任一种或任意两种金属或氧化物。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:优选的,所述负载型纳米铂族金属催化剂的载体为氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化锌、氧化锆、二氧化钛、金属有机框架化合物、活性炭、分子筛、碳纳米管、石墨烯中的任一种或任意两种混合物。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:所述负载型纳米铂族金属催化剂的制备步骤如下:
(1)任选地将载体浸渍到助剂前驱体的水或乙醇溶液中,静置1-20小时,在100-200℃下干燥1-20小时,然后200-600℃焙烧1-20小时;
(2)将步骤(1)得到的载体浸渍到铂族金属前驱体的水或乙醇溶液中,搅拌均匀,使载体均匀地分散到铂族金属前驱体溶液中;其中,所述铂族金属前驱体为醋酸盐、硝酸盐、卤化物、乙酰丙酮盐中的任一种或任意几种化合物的组合;
(3)将步骤(2)获得的铂族金属前驱体与载体的混合液在加热条件下超声至溶液的溶剂挥发干,使铂族金属前驱体均匀地吸附到载体表面;
(4)将步骤(3)得到的吸附样品在100-200℃下干燥1-20小时,然后200-600℃焙烧1-20小时;
(5)将步骤(4)得到的样品加入还原剂、结构导向试剂和保护剂,在结构导向试剂和保护剂之间的比例为1∶2-4,还原温度为20-120℃的条件下进行还原反应;
(6)将步骤(5)得到的样品经过滤、洗涤,放入真空干燥箱干燥1-20小时,便得到负载型纳米铂族金属多相催化剂。
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