[发明专利]由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂，其特征在于：包括催化剂载体和催化剂活性组分，所述的催化剂载体由镨和锆的氧化物组成，催化剂活性组分包括镍、铁和铜的氧化物，催化剂的化学式为Ni_aFe_bCu_cPr_dZr_gO_x，其中，a、b、c、d、g、x为催化剂中各元素的原子比例系数，其中，a/b＝4，b/c=1，g/d=4，x＝a+1.5b+c+1.5d+2g，(a+b+c)/(d+g)＝0.03~0.26。

2.根据权利要求1所述的由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂，其特征在于：该催化剂中各元素的较佳原子比为：(a+b+c)/(d+g)＝0.06~0.15。

3.一种由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂的制备方法，其特征在于：该方法包括以下步骤：

A．制备催化剂载体：

将硝酸锆与硝酸镨溶于水形成金属硝酸盐混合溶液，将碳酸铵溶于水形成碳酸铵水溶液，然后将金属硝酸盐混合溶液与碳酸铵水溶液混合，所述碳酸铵的物质的量＝Zr⁴⁺离子物质的量×（2.1 ~2.3）+ Pr³⁺离子物质的量×（1.575 ~1.725），单位：摩尔；搅拌反应生成沉淀，过滤，加入洗涤剂超声洗涤，再过滤，在空气中干燥，然后在空气中焙烧所得沉淀，得到由镨和锆的氧化物组成的催化剂的载体；

B．负载硝酸镍、硝酸铁和硝酸铜：

将催化剂载体经浸渍法负载硝酸镍、硝酸铁和硝酸铜，制得中期沉淀物；

C．分散并过滤：

在中期沉淀物中加入分散剂进行超声波分散，并经过滤；

D．干燥：

将经分散并过滤后的中期沉淀物在空气中进行烘干干燥；

E．焙烧：

将经干燥后的中期沉淀物在空气中焙烧，所得的最终固体为由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂，该催化剂的化学式为Ni_aFe_bCu_cPr_dZr_gO_x，其中，a、b、c、d、g、x为催化剂中各元素的原子比例系数，其中，a/b＝4，b/c=1，g/d=4，x＝a+1.5b+c+1.5d+2g，(a+b+c)/(d+g)＝0.03~0.26。

4.根据权利要求2所述的由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂的制备方法，其特征在于：所述的步骤A包括以下工序：

A1．制备金属硝酸盐混合溶液：

将硝酸锆、硝酸镨溶于水形成金属硝酸盐混合溶液，该金属硝酸盐混合溶液中，锆、镨金属离子总浓度为0.1mol/L～1mol/L；

A2．制备沉淀剂：

将碳酸铵溶于水形成碳酸铵水溶液作为沉淀剂，该碳酸铵水溶液中，碳酸铵浓度为0.1mol/L～2mol/L；

A3．混合反应：

将金属硝酸盐混合溶液与沉淀剂混合，所述碳酸铵的物质的量＝Zr⁴⁺离子物质的量×（2.1 ~2.3）+ Pr³⁺离子物质的量×（1.575 ~1.725），单位：摩尔，搅拌反应生成沉淀；

A4．第一次过滤：

将反应后生成的沉淀进行第一次过滤，得初期沉淀物；

A5．洗涤：

将经第一次过滤后的初期沉淀物加入洗涤剂进行超声洗涤；

A6．第二次过滤：

将经洗涤后的初期沉淀物进行第二次过滤；

A7．干燥：

将经第二次过滤后的初期沉淀物在空气中进行烘干干燥；

A8．焙烧：

将经干燥后的初期沉淀物在空气中进行焙烧，形成由镨和锆的氧化物组成的催化剂载体。

5.根据权利要求4所述的由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤A3的混合反应中，是在20℃～40℃的温度和搅拌状态下将金属硝酸盐混合溶液滴加到作为沉淀剂的碳酸铵水溶液中，滴完后继续搅拌1～2小时，混合反应完成后，陈化8～12小时。

6.根据权利要求4所述的由镨锆镍铁铜氧化物组成的制氢催化剂的制备方法，其特征在于：所述步骤A5中，所用的洗涤剂是无水乙醇；在洗涤初期沉淀物的过程中，超声5～20分钟，超声波频率为40KHz，超声波功率为100W～500W。