[发明专利]一种用于CO和CO2与氢气反应制取甲烷的高温甲烷化催化剂的制备方法有效
| 申请号： | 201410157852.1 | 申请日： | 2014-04-18 |
| 公开（公告）号： | CN103933994A | 公开（公告）日： | 2014-07-23 |
| 发明（设计）人： | 张新堂;李振兴 | 申请（专利权）人： | 昌邑凯特新材料有限公司 |
| 主分类号： | B01J23/83 | 分类号： | B01J23/83;B01J23/755 |
| 代理公司： | 济南智圆行方专利代理事务所(普通合伙企业) 37231 | 代理人： | 杜文娟 |
| 地址： | 261303 山东*** | 国省代码： | 山东;37 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 一种 用于 co sub 氢气 反应 制取 甲烷 高温 催化剂 制备 方法 | ||
技术领域
本发明涉及一种甲烷化催化剂的制备方法，特别涉及一种用于CO和CO2与氢气反应制取甲烷的宽温甲烷化催化剂的制备方法。
背景技术
中国基础能源格局的特点是“富煤贫油少气”，煤炭占能源资源总储量的87.4%，已探明的煤炭储量占世界煤炭储量的33.8%，可采储量居世界第三位。石油资源总量约为1072.7×108t，其中，陆上石油资源约为826.7×108t，剩余可采储量25.0×108t，占世界的1.7%；天然气资源量初步估算为56×1012m3，可采资源量22×1012m3，只相当于世界总储量的1%。
煤炭作为中国最主要的消费能源，国家一直提倡采用高效清洁的开发路线。煤制天然气工艺正是立足于国内能源结构的特点，通过煤炭的高效利用和清洁合理转化来生产清洁能源。充分利用国内的低热值褐煤，禁采的高硫煤或地处偏远运输成本高的煤炭资源，就地建设煤制天然气项目可以有效补充中国天然气资源的供给，解决我国天然气供求矛盾，同时也是非石油路线生产替代石油产品的有效途径，符合国家节能减排的方针政策。
煤制天然气是煤经过煤气化、合成气变换、合成气净化和甲烷化等形成的，该过程是将高碳能源向低碳、富氢能源转化的有效途径，其中煤气化和甲烷化是核心技术。到目前为止，煤气化技术已经比较成熟，甲烷化反应中耐高温催化剂和高温反应器设计则成为需要解决的关键技术，尤其是高温甲烷化催化剂至关重要，直接决定了煤制天然气的效益。
目前，煤制天然气技术处于比较成熟的阶段，而高温甲烷化催化剂则非常重要，由于需要在300-700℃的条件下使用，对催化剂的稳定性要求非常高，目前只有国外几个公司掌握该催化剂的制备技术。
英国Davy公司的CRG催化剂。英国燃气公司是CRG甲烷化技术的最初开发者，后戴维公司对CRG技术进行了深入开发，并研发了与其配套的CRG甲烷化 催化剂。随后，ICI公司和Johnson Matthey公司又分别开发了CRG-H和CRG-LH系列甲烷化催化剂。该系列催化剂是高镍型催化剂，活性组分含量约为50%。
德国鲁奇(Lurgi)公司的甲烷化催化剂分别在南非和奥地利建立了两套半工业煤制天然气装置。该工艺原料气中CO含量较低，并采用甲烷气循环稀释技术，甲烷化工艺都采用的是两段式固定床反应器，进出口温度分布于260-450℃
丹麦公司的MCR-2X催化剂。丹麦托普索公司在其开发的甲烷化循环工艺(TREMPTM)的基础上开发了MCR-2X甲烷化催化剂。MCR-2X催化剂以陶瓷为载体，活性组分镍含量约为22%。
高温甲烷化催化剂易失活不稳定，主要由硫中毒、高温烧结和析碳三种情况造成。同时现有的催化剂所用原材料硝酸铝、硝酸镁等，焙烧过程中出现氮氧化物污染大气环境，如采用沉淀工艺则消耗大量水，并且产生大量污水；现有的催化剂的制备工艺，在1000多℃下煅烧生成镁铝尖晶石能耗非常大，同时制备的镁铝尖晶石孔容和比表面小，催化剂活性低。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种使用寿命长、高温稳定性好，低温高活性，原料易得、制备工艺简单，能耗低，环境污染小的的CO和CO2与氢气反应制取甲烷的高温甲烷化催化剂的制备方法。
为解决上述技术问题，本发明的技术方案是：一种用于CO和CO2与氢气反应制取甲烷的高温甲烷化催化剂的制备方法，所述催化剂的载体是MgO-Al2O3尖晶石载体或MgO-Al2O3尖晶石和TiO2组成的多元无机氧化物复合物载体,所述催化剂的活性组分为Ni，活性组分Ni以氧化镍的形式存在于所述催化剂中，所述催化剂的助剂组分为La2O3和/或CeO2,其特征在于所述制备方法包括以下步骤：
A、载体及助剂组分的制备：
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