[发明专利]溶胶-凝胶法合成高产率的硅酸锆粉体

说明书

技术领域

本发明涉及一种溶胶凝胶法合成硅酸锆粉体的方法。

背景技术

硅酸锆是锆英石的主要成分，具有许多独特的性能。如热稳定性好、热导率低、热膨胀系数小，并且其强度在1400℃的高温也不衰减，同时烧结硅酸锆具有比莫来石和氧化锆更好的抗热震性能，这些性能使得硅酸锆成为高温结构陶瓷的重要候选材料。然而自然界中存在的硅酸锆通常含有很多杂质，纯度较低，使得硅酸锆在低温下即会分解。因此，对于高温应用，合成高纯硅酸锆粉体就显得非常重要。在此处键入背景技术描述段落。

目前，制备硅酸锆粉体的方法主要有固相反应法、沉淀法、水热法以及溶胶-凝胶法等。其中，固相法合成温度高，且制备的硅酸锆粉体纯度低、粒径大；沉淀法粒子粒径较宽，分散性较差，容易引入杂质离子；水热法对反应设备要求苛刻，操作难度大，难以大规模工业化生产；溶胶-凝胶法是当前合成硅酸锆粉体的研究热点之一。

在制备硅酸锆的研究中，Curtis C. E.等[C.E.Curtis, H.G.Sowman. Journal of the American ceramic society，1993，36，190.]以ZrO₂和SiO₂为原料用固相法制备硅酸锆，1315℃开始形成ZrSiO₄，在1500℃下产率达到85%；Takao Itoh等[Takao Itoh. Cryst Growth，1992，125，223.]以氧氯化锆硅溶胶为原料采用沉淀法在1200℃煅烧开始形成锆英石；杜春生等[杜春生，葛志平，杨正方，袁启明，陈玉如.硅酸盐学报，1999，27，346.]采用溶胶-凝胶法，添加晶种，在1100℃煅烧开始有ZrSiO₄生成，至1200℃时合成率为40%。董雪亮[董雪亮，滕元成，曾冲盛，任雪谭. 中国粉体技术,2010,16,4]等用溶胶-凝胶法制备硅酸锆，通过添加晶种，合成温度降低到1200℃。W.P.C.M. Alahakoon[W.P.C.M. Alahakoon, S.E. Burrows, A.P, Howes, B.S.B. Karunaratne, M.E. Smith, R. Dobedor. Journal of the European Ceramic Society, 2010,30,2515.]等研究了Fe、Al对锆石制备的影响，结果表明Fe能促进ZrSiO₄的结晶，Al能促进致密化。

发明内容

本发明的目的是提供一种工艺简单、易控、低成本合成硅酸锆粉体的方法。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案，其特征是：以氧氯化锆、正硅酸乙酯为原料，以硝酸铁为催化剂，添加水和乙醇作为溶剂，通过溶胶-凝胶法获得硅酸锆干凝胶，然后经过粉碎、煅烧，得到硅酸锆粉体。

在上述方案中，先将一定量的正硅酸乙酯与水、乙醇按一定的比例混合，在碱性条件下水解；然后将溶液pH调为7，之后加入氧氯化锆和硝酸铁的水溶液，在碱性条件下水解得到前驱体溶胶。

在上述方案中，优化的正硅酸乙酯与水、乙醇比例按体积比为：正硅酸乙酯:水:乙醇=1:3~6:3~6。

在上述方案中，优化的氧氯化锆的浓度为0.1~1mol·L^-1。

在上述方案中，优化的正硅酸乙酯、氧氯化锆、硝酸铁比例按摩尔比为：正硅酸乙酯:氧氯化锆:硝酸铁=1:0.1~1:0.01~0.08。

在上述方案中，优化的水解温度为30~70℃，优化的煅烧制度为：800~1500℃保温1~6h，升温速率：2~10℃·min^-1。

本发明采用溶胶-凝胶法制备硅酸锆粉体，其合成硅酸锆粉体的温度为800~1500℃，与现有的合成技术相比，合成温度降低，并且工艺简单、便于操作，反应周期短，温度低，重复性好，适合工业化生产。

附图说明

图1实施实例1的XRD图谱，其中横坐标为2θ角，纵坐标为衍射峰强度，单位为a.u.；

图2实施实例2的XRD图谱，其中横坐标为2θ角，纵坐标为衍射峰强度，单位为a.u.；

图3实施实例3的XRD图谱，其中横坐标为2θ角，纵坐标为衍射峰强度，单位为a.u.；

图4为实施实例1的SEM图像；

图5为本发明的工艺流程图。

具体实施方法

实施例1