[发明专利]Purex流程钚纯化循环中锆的净化工艺

说明书

技术领域

本发明属于乏燃料后处理技术领域，具体涉及Purex流程钚纯化循环中锆的净化工艺。

背景技术

乏燃料是指在核反应堆中，辐照达到计划卸料的比燃耗后从堆中卸出，且不再在该堆中使用的核燃料。对其进行化学处理，以除去裂变产物等杂质并回收易裂变核素和可转换核素以及一些其他可利用物质的过程，称为乏燃料后处理。目前，各国乏燃料后处理流程主要采用Purex流程或其改进的流程。其主要包括共去污分离循环、钚纯化循环和铀纯化循环三个循环。

乏燃料的裂变产物中，锆(Zr)产额较高、占总放射性比重大，如²³⁵U初始富集度为3.25％的的UO₂核燃料元件，辐照燃耗为33GWd/tU时，冷却3年，Zr的含量为3500g/tU。在乏燃料后处理过程中，经共去污段处理后(对Zr的净化系数一般大于10³)，少量Zr与铀和钚一起被磷酸三丁酯(TBP)萃取，并在铀钚分离工艺中，分散进入铀纯化循化和钚纯化循环。由于流程对最终钚产品中钚的纯度要求较高，对Zr、Ru等裂片元素的全流程总净化系数一般要求大于10⁶。因此，在钚纯化循环中，在确保钚收率的基础上，需要对锆作进一步分离。

目前的公开文献中有关Zr在HNO₃溶液中的萃取行为已有报道，但是均为克升级以上锆萃取过程试验研究，研究的是Zr在铀钚共萃取过程中的行为。而目前尚未见到Zr在钚纯化循环中的报道。

在钚纯化循环的研究工作中，发现Zr很难达到预期的净化指标(DF_Zr>100)。并且钚纯化循环与共去污循环中Zr的净化有几点重要的差别：1)共去污循环中Zr浓度(0.35g/gPu)远高于Pu纯化循环中的Zr浓度(0.22mg/gPu)，浓度相差约1600倍；2)共去污循环中有机相铀钚饱和度较高(饱和度约75％)，利于Zr的净化，而Pu纯化循环中有机相铀钚饱和度较低(饱和度小于15％)，不利于Zr的净化；3)共去污循环存在Zr(NO₃)₄、TcO^4-共萃取，Pu纯化循环不存在TcO^4-。因此，在钚纯化循环中对微量Zr的净化难度也大大增加。

发明内容

(一)发明目的

根据现有技术所存在的问题，本发明提供了一种Purex流程中微量锆的净化工艺，该工艺用于钚纯化循环，并具有钚收率大于99.9％且锆的净化系数大于100的特点。

(二)技术方案

为了解决现有技术所存在的问题，本发明是通过以下技术方案实现的：

钚纯化循环中锆的净化工艺，该工艺是在2A萃取器中用30％TBP-煤油作为萃取剂2AX实现铀钚的回收和裂片元素的净化，其包括萃取段和洗涤段，关键在于，2AF料液中硝酸的浓度为3.5～3.7mol/L；2AS为浓度为0.8～0.85mol/L的HNO₃溶液。

优选地，所述萃取段的萃取级数为8～10级，洗涤段的洗涤级数为6～8级。

优选地，所述萃取段中2AF:2AX的流比为4～6。

优选地，该工艺是在室温下操作的。

(三)有益效果

钚纯化循环中锆的净化工艺，该工艺很难同时满足高的铀钚回收率及高的锆净化系数。采用本发明提供的钚纯化循环中锆的净化工艺，其具有钚收率高于99.9％且锆的净化系数高于100的特点，这主要是由于：

(1)2AF料液中酸的浓度选择为3.5～3.7mol/L，该浓度的选择范围虽窄，但只有在该浓度范围内才能保证铀钚收率和锆进入水相。因为2AF料液中酸浓度高有利于钚和铀的萃取，但同时会增加锆在有机相中的保留，因此，浓度选择为3.5～3.7mol/L。

(2)2AS硝酸的浓度为0.8～0.85mol/L，在此浓度范围内，一方面浓度低于0.85mol/L可保证对锆和钌等裂片元素的净化，另一方面也不会因硝酸浓度过低而引起洗涤段和后续2B工艺中钚的水解。

(3)洗涤级数少和流比小利于铀钚萃取，但是也会增加锆在有机相中的保留，因此洗涤级数选择为6～8级，2AF:2AX的流比4～6。

附图说明

图1是Zr各级浓度分布图。

具体实施方式

下面结合说明书附图和具体实施方式对本发明作进一步阐述。

实施例1