[发明专利]超级电容器用复合材料及电极片的制备方法

权利要求书

1.一种超级电容器用复合材料的制备方法，其特征在于：所述复合材料为过渡金属/石墨烯，以化学共沉淀法制备而成，先将石墨粉在浓硫酸和高锰酸钾中反应制得氧化石墨，高温热还原成石墨烯，后将石墨烯分散在去离子水中，加入过渡金属盐，以碳酸钠为沉淀剂，得到石墨烯复合的过渡金属碱式碳酸盐；该碱式碳酸盐在空气氛围中热分解后得过渡金属/石墨烯复合材料；制备方法按照如下步骤进行：

A)通过Hummers法氧化石墨粉制备氧化石墨(GO),过程如下：将1g-5g天然石墨与1g-2g硝酸钠在浓硫酸中混合均匀，在冰水浴下缓慢加入5g-10g高锰酸钾，控制温度不超过15℃，反应1h，转入35℃水浴锅中继续反应1h，反应结束后，缓慢向反应体系中加入去离子水，期间控制温度不超过50℃，然后转移至90-98℃水浴中进行高温反应30min，最后加入去离子水和10-20ml双氧水；将获得的样品分别用10％的盐酸和去离子水洗涤，直至体系内没有硫酸根离子存在，烘干制得氧化石墨；

B)将制得的GO置入1050℃的马弗炉中热解30s，取出后分散在无水乙醇中超声分散0.5-3h，过滤洗涤后烘干并研磨，获得石墨烯；

C)将步骤(B)得到的石墨烯超声分散在去离子水中，加入过渡金属盐(R-X)，控制R-X的浓度为0.05-0.2mol/L；

D)配制0.5-2.0mol/L的Na₂CO₃，搅拌下滴加到步骤(C)所述的溶液中，控制pH为9.0以保证沉淀完全，得到碱式碳酸盐，过滤，并用去离子水和无水乙醇洗涤，滤得的固体在300-800℃空气氛围中热解，最终得到过渡金属/石墨烯复合材料，研磨成粉末。

2.权利要求1所述的超级电容器用复合材料的制备方法，其特征在于：步骤C)中所述的过渡金属盐(R-X)，R为Mn、Co、Fe、Ni、Ru、V、Ti、Sn、Ir、Mo、Ta过渡金属中的一种或任意两种以上的组合；X为金属盐阴离子，X＝SO₄^2-、Ac^-、NO₃^-、Cl^﹣的一种或任意两种以上的组合。

3.根据权利要求1所述的一种超级电容器用复合材料的制备方法，其特征在于：步骤D)中得到碱式碳酸盐时，所述的过滤为真空抽滤。

4.根据权利要求1所述的超级电容器用复合材料制备电极片的方法，其特征在于：将制备得到的过渡金属/石墨烯粉末复合材料，乙炔黑、粘结剂混合，按照质量比8:1:1混合，加入有机溶剂混合成糊状，采用柔性石墨纸作为集流体，将得到的混合糊状物涂布其上、干燥、裁切，得到超级电容电极片。

5.根据权利要求4所述的超级电容器用复合材料制备电极片的方法，其特征在于：所述的粘结剂为PVDF、PTFE、CMC、MC、HPMC中的一种或两种以上组合。

6.根据权利要求4所述的超级电容器用复合材料制备电极片的方法，其特征在于：所述的有机溶剂为1-甲基-2-吡咯烷酮、四氢呋喃、丙酮、乙醇、乙醚、水、甲苯、丁酮中的一种或任意两种以上的组合。

7.根据权利要求4所述的超级电容器用复合材料制备电极片的制备方法，其特征在于：所述的干燥处理为50℃-150℃真空干燥。