[发明专利]一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法

权利要求书

1.一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法，其特征在于，它包括以下步骤：

步骤一、按照摩尔比1:1称取碳酸钡和二氧化钛为原料，其中，锐钛矿型二氧化钛和金红石型二氧化钛按化学计量比1:5～5:1称取；

步骤二、按照0.5∶1∶1的质量比分别称量氧化锆球、原料和去离子水一起加入球磨罐中球磨，采用行星式球磨机进行球磨，以500r/min的转速，球磨时间为10h-15h；

步骤三、将球磨后的混和浆料倒入元皿中，放入干燥箱中在100℃-150℃条件下干燥6小时后研磨过500目筛，得到粉末，将得到的粉末装入氧化铝坩埚中，放入电阻炉中煅烧，然后控制电阻炉停止工作，待电阻炉自然冷却到室温后取出坩埚，即得到粒径为100um-500um的钛酸钡粉体；

步骤四、按0.5∶1∶1的质量比分别称取氧化锆磨球、粒径为100um-500um的钛酸钡粉体和去离子水，装入球磨罐中，进行二次球磨细化，倒出浆料并烘干，经研磨后过500目筛，即得到细小的钛酸钡粉体；

步骤五、将步骤四得到的钛酸钡粉体分散于固含量为2％-20％二甲基甲酰胺或二甲基乙酰胺有机溶剂中，采用超声混合0.5h-2h，然后加入二氨基二苯醚，待二氨基二苯醚溶解完全，按摩尔比二酐：二胺＝1:1～1.02:1加入二酐，并强力搅拌，在隔绝氧气条件下，于40℃条件下原位聚合反应5h-15h，得到聚酰亚胺/钛酸钡复合材料的原液，其中，二酐优选自固含量均为5％-40％的3,3’,4,4’-二苯酮四酸二酐、均苯四甲酸二酐和钛酸钡，有机溶剂的固含量为5％-15％。

步骤六、将步骤五得到的聚酰亚胺/钛酸钡复合材料的原液置于洁净的玻璃板上流延成膜，并用涂膜器控制薄膜厚度为100μm一150μm，而后在真空烘箱中采用程序升温的方法进行热处理，使其固化交联，经自然冷却至室温后，获得聚酰亚胺/钛酸钡高介电薄膜。

2.根据权利要求1所述的一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法，其特征在于，步骤四中采用卧式行星式进行球磨，球磨时间为5h-8h。

3.根据权利要求1所述的一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法，其特征在于，步骤六中采用程序升温的方法进行热处理方式为从室温匀速加热至60℃并恒温4h-6h，然后继续匀速加热，在100℃恒温1h、在200℃恒温1h，在300℃恒温1h。

4.根据权利要求1、2或3所述的一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法，其特征在于，

步骤一中、称取碳酸钡的质量为1.97g，并按化学计量比3:1称取0.6g锐钛矿型二氧化钛和0.2g金红石型二氧化钛；

步骤二中、利用行星式球磨机球磨10小时；

步骤三中、在干燥箱中100℃条件下干燥时间为6小时；

步骤四中、利用卧式行星式球磨机进行二次球磨细化的球磨时间为6小时；

步骤五中、需要二甲基乙酰胺的有机溶剂的剂量为50ml，超声时间为0.5h，加入二氨基二苯醚的质量为2g，加入均苯四甲酸二酐的质量为2.18g，于40℃条件下原位聚合反应的时间为8小时；

步骤六中、采用涂膜器控制薄膜的厚度为100μm，在真空烘箱中采用程序升温的方法进行热处理为从室温匀速加热至60℃时需恒温4h。

5.根据权利要求1、2或3所述的一种高介电聚酰亚胺/钛酸钡复合薄膜的制备方法，其特征在于，

步骤一中、称取碳酸钡的质量为1.97g，并按化学计量比0:1称取0.8g金红石型二氧化钛；

步骤二中、利用行星式球磨机球磨时间为12小时；

步骤三中、在干燥箱中120℃下干燥时间为6小时；

步骤四中、利用卧式行星式球磨机进行二次球磨细化的球磨时间为5小时；

步骤五中、需要有机溶剂二甲基乙酰胺的剂量为50ml，超声时间为0.5h，需要二氨基二苯醚的质量为4g，3,3’,4,4’-二苯酮四酸二酐的质量为6.57g，于40℃原位聚合反应时间为10小时；

步骤六中、采用涂膜器控制薄膜的厚度为120μm，在真空烘箱中采用程序升温的方法进行热处理方式为从室温匀速加热至60℃并恒温5h。