[发明专利]一种Fe-CNx纳米复合催化剂、制备方法及其应用

权利要求书

1.一种Fe-CNx纳米复合催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

(1) 用可溶性铁盐水溶液浸渍中孔或大孔结构的分子筛，浸渍结束后进行研磨，得到粒径在300~500 μm之间的样品；其中：所述分子筛与可溶性铁盐的质量比为1：（1~3）；

(2) 将步骤(1)中所得的样品在干燥箱中于100~150℃温度烘干；然后在马弗炉中以400~800℃温度焙烧2~8小时，自然冷却后，研磨，筛分得到粒径小于100目的含铁的分子筛催化剂；

(3) 将步骤(2)中所得含铁的分子筛催化剂置于管式炉中，以微波加热至800~1000℃后，恒温处理0.5~8小时；恒温处理的同时以一定流速通入惰性气体和有机胺混合气体，之后自然冷却，得到氮掺杂碳纳米管CNx；

(4) 用可溶性铁盐水溶液浸渍步骤(3)中得到的氮掺杂碳纳米管CNx，在氮掺杂碳纳米管CNx上负载铁盐，再在烘箱中于100~110℃干燥12~24 h，然后在N₂保护下于300~450℃焙烧2~5 h，自然冷却，最终得到Fe-CNx纳米复合催化剂。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的分子筛选自 NaY、SAPO-36、SAPO-11、SAPO-5或SBA-15分子筛中的任一种。

3.如权利要求1所述的制备方法， 其特征在于：步骤（1）和步骤（4）中，所述可溶性铁盐选自硝酸铁、氯化铁、硫酸亚铁或硫酸铁中的任一种。

4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，惰性气体选自氩气、氮气或氦气中的一种；所述有机胺选自二乙胺、六亚甲基四胺、三乙胺、乙二胺或二丙胺中的一种或几种。

5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，混合气体中还包括氨气。

6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，以微波加热方式升温到800~1000℃时的升温速率为0.5~30℃/分钟，混合气体的流速为10～30ml/min。

7.如权利要求1-6之一的制备方法得到的Fe-CNx纳米复合催化剂。

8.如权利要求7所述的Fe-CNx纳米复合催化剂于煤直接液化加氢反应中的应用。

9.如权利要求8所述的应用，其特征在于，应用方法的具体步骤如下：向高压反应釜中加入煤粉、循环溶剂、硫粉、氢气和占煤粉重量0.3%~5%的Fe-CNx纳米复合催化剂，通过微波加热，在400℃~460℃温度， 15 MPa ~20 MPa压力下，恒温处理0.5~2h；反应结束后快速冷却，取气样测其组成，液固相经抽提后分析煤转化率和液化油产率。