[发明专利]稀土离子Ce3+掺杂的Y2Si4N6C黄色荧光粉的制备方法

说明书

技术领域

本发明属于发光材料制备技术领域，具体涉及一种稀土离子Ce³⁺掺杂的Y₂Si₄N₆C基黄色荧光粉的制备方法。

背景技术

白光LED是照明市场上的新兴产品，相较于传统的照明方式，白光LED具有节能、环保、使用寿命长、工作电压低和响应速度快等优点。白光LED照明一般是利用荧光粉涂敷光转变法实现，即用LED芯片所发射的光来激发荧光粉，最终产生的荧光相互混合形成白光，具体实现白光发射方式有三种，其一是红、绿、蓝三色荧光粉配合紫外LED芯片，利用紫外光有效激发三基色荧光粉而混合产生白光，由于其具有红绿蓝三基色发光，理论上可以调配成任何色温的光源，而且其显色性更好。其二是红、绿两色荧光粉配合蓝光LED芯片，利用蓝光激发红、绿两色荧光粉，未被吸收的蓝光与荧光粉发出的红绿光混合形成白光。其三是黄色荧光粉配合蓝光LED芯片，蓝光激发黄色荧光粉，未被吸收的蓝光和荧光粉发射的黄光混合形成白光，这是目前使用比较广泛的白光LED模式。

掺杂稀土离子Ce³⁺的钇铝石榴石(YAG:Ce)是目前制备工艺较为成熟的是黄色荧光粉，其亮度高，发射峰宽，所发明的制备方法已不乏见诸于已公开的很多中外专利文献，如高温固相法，溶胶凝胶法，沉淀法，燃烧法，微波法合成等，不同的制备方法各有利弊。除了掺杂稀土离子Ce³⁺的钇铝石榴石荧光粉外，开发新型黄色荧光粉也是一个非常活跃的技术领域。相对而言，对以Y₂Si₄N₆C为基质的碳氮体系的非氧化物荧光粉研究较少，主要采用高温固相法制备，已发明的技术有：1)采用金属Y，SiC和Si₃N₄混合粉末，经研磨后，在氮气气氛下，1650℃烧结10h。2)采用Y₂O₃，Si₃N₄和C粉混合，研磨后，在氮氢混合(5vol％H₂和95vol％N₂)还原性气氛下，1500℃烧结20h，然后在空气中700℃保温4h，以除去残留的C。3)将YN，Si₃N₄和SiC混合粉体先在真空度为0.01Pa的热压烧结炉中800℃保温40min，然后通入N₂加压至0.92MPa，1950℃烧结2h。在已公开报道的Y₂Si₄N₆C基荧光粉制备技术中，存在的主要问题是：原料价格较高，且表面易被氧化；粉体制备需要高温或高压条件，且煅烧时间较长，导致最终荧光粉的价格升高。另外，产物粒径尺寸较大且分布不均匀，这些因素对荧光粉的发光效率也产生很大的影响。如何开发全新的Y₂Si₄N₆C基荧光粉的制备方法是一个亟待解决的问题。

发明内容

本发明旨在克服现有Y₂Si₄N₆C基荧光粉制造成本高昂、且性能较差的缺点，本发明提供了一种稀土离子Ce³⁺掺杂的Y₂Si₄N₆C基黄色荧光粉的制备方法。

本发明提供了一种稀土离子Ce³⁺掺杂的Y₂Si₄N₆C黄色荧光粉的制备方法，所述黄色荧光粉的组成化学式为Y_2(1-x)Si₄N₆C:2xCe，x＝0.5％～5.0％，优选1.0％～3.0％，所述方法包括：

1)按黄色荧光粉的组成化学式，称量硝酸钇、正硅酸乙酯、作为掺杂剂的硝酸铈以及作为碳源的蔗糖作为前驱体原料，加入的蔗糖理论能够产生的碳为上述化学组成中所需碳的量的1.5～8.0倍，所述前驱体原料均匀溶于含醇和水的混合溶剂后加入浓硫酸，搅拌至得到混合溶胶；

2)将步骤1)制备的混合溶胶在80～180℃预碳化后所得产物，进行研磨破碎后，置于700-900℃在氮气气氛中碳化得到第一混合粉体；

3)将步骤2)所得的第一混合粉体，在1500-1700℃、氮气气氛下，煅烧6-10小时，即得所述黄色荧光粉。