[发明专利]一种氮掺杂石墨烯作催化剂用电氧化法除SO2的应用

说明书

本发明涉及一种氮掺杂石墨烯作催化剂用电氧化法除SO₂的应用，氮掺杂石墨烯的制备步骤为，将含碳前驱体和含碳氮前驱体溶解于水中，将混合物加热烘干至固体，将上述固体于氮气或氩气气氛下高温焙烧，制得氮掺杂石墨烯。本发明涉及的氮掺杂石墨烯制备工艺简单，常压高温下经固相反应即可获得氮掺杂石墨烯，使用的设备常见，制备成本低廉，易于工业化生产，制备的氮掺杂石墨烯用作SO₂电氧化反应催化剂时，体现出优异的电化学催化活性，可广泛应用于电化学空气脱硫净化领域。

技术领域

本发明涉及一种氮掺杂石墨烯作催化剂用电氧化法除SO₂的应用，具体地说是一种将含碳前驱体和含氮碳前驱体均匀混合，在气体保护下高温焙烧制备氮掺杂石墨烯作为催化剂，用电氧化法除SO₂的应用。

背景技术

SO₂是一种无色有刺激性气味的气体，密度比水大，易液化，易溶于水，是大气主要污染物之一。SO₂对人类，动植物以及自然界均有严重的危害。我国从上世纪七十年代开始研究工业脱硫技术，先后涉及活性炭吸附、炉内直接喷石灰/石灰石、沸腾床石灰石和喷雾干燥法等干法烟气脱硫技术，以及钙碱法、镁碱法、钠碱法、氨碱法、海水法和湿式脱硫除尘一体化技术等湿法烟气脱硫技术。这些方法适用于高浓度SO₂脱除，然而对于空气中低浓度SO₂脱除效果较差。

SO₂电氧化可将SO₂转化为H₂SO₄从空气中脱除，由于电化学反应灵敏度高，可实现空气中低浓度SO₂的脱除。

现有SO₂电氧化催化剂研究涉及Pt,Au等贵金属催化剂，金属酞菁、金属卟啉等金属大环化合物以及碳材料。其中贵金属催化剂受高昂的成本限制，金属大环化合物制备工艺复杂，碳材料相对成本低廉，然而其催化活性较差。因此开发低成本高活性的SO₂电氧化催化剂意义重大。

氮掺杂石墨烯不同于纯石墨烯，由于氮原子在碳氮杂环中能够影响周围碳原子的自旋密度和电荷分布，从而活化了碳原子，氮掺杂石墨烯具有优异的电化学性能。

目前已有的氮掺杂石墨烯合成方法主要分为两类。1.直接合成，如化学气相沉积法，溶剂热法，偏析生长法；2.后处理法，如在氨气中热处理，等离子体处理，水合肼处理法。然而这些方法工艺复杂，生产成本高，不利于生产工业化。

发明内容

针对目前现有SO₂电氧化催化剂成本高、制备工艺复杂或催化活性较差等问题，开发低成本高活性的SO₂电氧化催化剂意义重大。

本发明公开一种氮掺杂石墨烯作为催化剂在溶液中使用电氧化法除SO₂的应用，同时，认为氮掺杂石墨烯可以作为催化剂除去空气中的SO₂。

所述氮掺杂石墨烯制备过程如下：

(1)将含碳前驱体和含氮碳前驱体溶解于水中，得到混合溶液；

(2)将步骤(1)得到的混合溶液于60～80℃下加热至完全烘干，得到固体；

(3)将步骤(2)中得到的固体置于氮气或氩气气氛下，从常温升温至 700～1000℃，升温速率为1～5℃/min，焙烧1～4h，冷却，得到氮掺杂石墨烯，氮掺杂石墨烯为薄层状结构。

步骤(3)中所述的气体流量为100sccm～300sccm。

所述氮掺杂石墨烯在电氧化法除SO₂中作为催化剂，使用时，取10～40mg 氮掺杂石墨烯，20～50μL的Nafion溶液(5％～10％)，1～4mL分散溶剂，混合，超声分散30～60min，形成混合均匀的催化剂浆料；