[发明专利]一种制备N-甲基哌嗪及其催化剂的方法

权利要求书

1.一种制备N-甲基哌嗪及其催化剂的方法，其特征在于按照以下步骤进行：

步骤1：将催化剂装填在单管式或多管式固定床反应器中，催化剂的装填量占固定床反应器体积的30～50％；

步骤2：用预热器将固定床反应器温度维持在120～280℃，与固定床反应器相连接的氢气钢瓶提供氢气，氢气压力维持在1.0～10.0MPa；

步骤3：将摩尔比为1:1～10的二乙醇胺和甲胺混合液通过计量泵从固定床反应器上端进料口通入固定床反应器中，混合液流速为50～800mL/h，两种原料液体经计量泵进入固定床反应器后，在高温条件下会汽化，形成混合气，混合气与催化剂充分接触环合，形成N-甲基哌嗪；

步骤4：对步骤3中得到的N-甲基哌嗪经冷凝器后送入收集器，经气液分离后，浓缩，精馏得到高纯度的N-甲基哌嗪；

其中，催化剂采用以下两种方法中的任一种方法制备：

一种是浸渍法：将催化活性组分的硝酸盐水溶液与载体浸渍，浸渍10～20小时后过滤，于120～150℃条件下干燥8～16小时，然后在300～400℃的马弗炉中焙烧3～6小时，待其冷却至室温后，与载体进行第二次浸渍，10～20小时，过滤后于120～150℃条件下干燥8～16小时，最后在500～700℃的马弗炉中焙烧4～6小时得氧化性的催化剂，所述载体是成型的γ-Al₂O₃、分子筛、成型的硅胶、成型的硅藻土、成型的金属氧化物；

一种是共沉淀挤条法：将催化活性组分的硝酸盐水溶液和共沉淀剂的水溶液机械搅拌至沉淀完全，此过程保持水浴温度为60～90℃，溶液pH值为7.0～8.0，保持温度继续搅拌1～2小时，过滤，洗涤滤饼至中性，并检测至无硝酸根离子为止，滤饼在100～130℃条件下干燥10-20小时，然后将滤饼粉碎，加入到质量浓度为2％的稀硝酸和拟薄水铝石的均匀混合物中，拟薄水铝石与2％的稀硝酸的质量比为1:1.6～2.2，搅拌，研磨，用挤条器挤成条状，在100～130℃条件下干燥10-20小时，均匀截段后在400～700℃的马弗炉中焙烧4～6小时得氧化性的催化剂，共沉淀剂是氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钠、碳酸钾、碳酸铵。

2.按照权利要求1所述一种制备N-甲基哌嗪及其催化剂的方法，其特征在于：所述的二乙醇胺和甲胺混合液的溶剂为水、甲醇、苯、1，4-二氧六环中的一种或几种。

3.按照权利要求1所述一种制备N-甲基哌嗪及其催化剂的方法，其特征在于：所述催化剂活性组分的硝酸盐指的是包括主催化组分硝酸铜或硝酸铬，辅催化组分硝酸盐及其它组分硝酸盐，主催化组分、辅催化组分和其它组分金属硝酸盐不能重复，辅催化组分金属硝酸盐指的是硝酸铁、硝酸锌中的一种，其它组分金属硝酸盐是硝酸锰、硝酸镍、硝酸钴中的一种化合物、两种化合物的混合物或多种化合物的混合物。

4.按照权利要求1所述一种制备N-甲基哌嗪及其催化剂的方法，其特征在于：所述浸渍法中，催化剂活性组分和载体的重量百分比为：主催化组分：17～35％，辅催化组分：0～5％，其它催化组分：0～5％，载体：55～80％，催化剂活性组分和载体重量百分比总和为100％。