[发明专利]高CO2/CH4分离性能的金属-有机骨架结构膜材料及其制备方法有效
| 申请号： | 201410686948.7 | 申请日： | 2014-11-25 |
| 公开（公告）号： | CN104437387A | 公开（公告）日： | 2015-03-25 |
| 发明（设计）人： | 陈亮;林贻超;孔春龙 | 申请（专利权）人： | 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 |
| 主分类号： | B01J20/22 | 分类号： | B01J20/22;B01J20/28;B01J20/30;B01D53/22 |
| 代理公司： | 北京鸿元知识产权代理有限公司 11327 | 代理人： | 单英 |
| 地址： | 315201 浙江*** | 国省代码： | 浙江;33 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | co sub ch 分离 性能 金属 有机 骨架 结构 材料 及其 制备 方法 | ||
技术领域
本发明涉及膜分离技术领域，尤其涉及一种具有高CO2/CH4分离性能的金属-有机骨架结构膜材料及其制备方法。
背景技术
天然气中往往含有少量的CO2，这些CO2的存在使天然气在燃烧过程的能量转化率达不到期望值，即降低了天然气的单位质量或者单位体积的能量含量。所以，去除天然气中的CO2对于工业应用具有重要的意义。
关于如何分离气体中的CO2与CH4，研究者们已经做了很多工作。例如，开发具有高CO2选择吸附性能并且具有高CO2吸附量的材料，采用膜分离CO2和CH4的方法等。相比而言，采用膜分离CO2的方法更加节能、经济和实惠。
目前用于分离CO2和CH4的膜包括高分子膜与分子筛膜。其中，高分子膜生命周期较短，热稳定性和化学稳定性较差，因此限制了其具体的应用。相比较而言，分子筛膜具有很好的热稳定性和化学稳定性，并且兼有良好的CO2/CH4分离性能，因此其更受青睐。但是，分子筛结构通常并没有活泼的功能基团，可修饰性很局限，使得分子筛膜在气体分离领域的广泛应用受到限制。
近年来，研究者们报道了另一种有望应用于气体分离的膜材料，即金属-有机骨架结构材料。金属-有机骨架结构材料是由金属离子或者团簇和有机配体通过配位作用连接起来的，具有高空隙率、比表面的晶体材料，其结构中孔径可调，并且可带有功能基团，在气体分离领域具有重要的地位。目前已经报道了很多基于金属-有机骨架结构的膜材料。为了提高该类膜材料的气体分离性能，通常的采用具有功能基团的金属-有机骨架结构，以提高骨架与气体分子之间的作用。
发明内容
本发明的技术目的在于提供一种具有金属-有机骨架结构的膜材料，其具有高CO2与CH4分离性能，能够应用于CO2与CH4的气体分离技术领域。
氨基功能化金属‐有机骨架材料膜
本发明为实现上述技术目的所采用的技术方案为：一种具有高CO2/CH4分离性能的金属-有机骨架结构膜材料，其特征是：以α-Al2O3为载体，载体表面为3‐异氰丙基三乙氧基硅烷修饰的CAU-1膜，如图1所示，所述的3‐异氰丙基三乙氧基硅烷修饰的CAU-1膜是指3‐异氰丙基三乙氧基硅烷中的氰基与CAU-1膜中的氨基反应链接在一起。
所述的CAU-1膜的制备方法不限，可采用原位生长法或者晶种法等方法制备。
所述的CAU-1膜即指骨架有Al离子和氨基对苯二甲酸组成的金属-有机骨架结构薄膜材料。
本发明还提供了一种制备上述具有高CO2/CH4分离性能的金属-有机骨架结构膜材料的方法，包括如下步骤：
(1)在α-Al2O3载体上生长CAU-1膜；
(2)将步骤(1)制得的表面带有CAU-1膜的α-Al2O3载体放入3-异氰丙基三乙氧基硅烷的甲苯溶液中，在惰性气体保护、80℃～110℃条件下反应，使3‐异氰丙基三乙氧基硅烷中的氰基与CAU-1中的氨基发生如图1所示的反应，然后取出反应后的α-Al2O3载体、洗涤、干燥。
所述的步骤(1)中，在α-Al2O3载体上制备CAU-1膜的方法不限，可采用原位生长法或者晶种法等方法制备。作为一种实现方法，在α-Al2O3载体上采用原位生长法生长CAU-1膜。作为一种优选的实现方法，所述的原位生长法生长CAU-1膜的方法包括如下步骤：
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