[发明专利]氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料，其特征在于，所述氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料包括碳化硅微球和直立生长于碳化硅微球表面的氮掺杂石墨烯。

2.根据权利要求1所述的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料，其特征在于，所述碳化硅微球为实心结构，所述碳化硅微球的直径为0.5μm～1.0μm；所述氮掺杂石墨烯的长度为0.1μm～0.3μm。

3.一种如权利要求1或2所述的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料的制备方法，包括以下步骤：

（1）以石墨片或硅片为生长基底，将液态聚硅烷在惰性气氛中进行高温裂解，得到负载石墨烯的碳化硅微球；

（2）将负载石墨烯的碳化硅微球进行强氧化性酸活化和水合肼还原，然后在惰性气氛中于高温下进行保温，得到氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料。

4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，所述高温裂解的温度为1300℃～1400℃。

5.根据权利要求3或4所述的制备方法，其特征在于，所述步骤（2）的具体操作过程为：将负载石墨烯的碳化硅微球加入强氧化性酸中进行活化处理，经超声、搅拌、离心、洗涤至中性，得到负载活化石墨烯的碳化硅微球；向所述负载活化石墨烯的碳化硅微球中加入水合肼进行还原处理，然后进行超声、离心、洗涤和烘干处理，所得产物在惰性气氛中于900℃～950℃下保温2h～3h，得到氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述负载石墨烯的碳化硅微球与所述强氧化性酸的质量体积比为10mg～20mg∶1mL～2mL，所述强氧化性酸包括浓硫酸与浓硝酸的混合酸或者浓硝酸，所述混合酸中浓硫酸与浓硝酸的质量比为1∶1；所述负载活化石墨烯的碳化硅微球与所述水合肼的质量体积比为10mg～20mg∶1mL～2mL。

7.一种如权利要求1或2所述的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料的制备方法，包括以下步骤：

以石墨片或硅片为生长基底，将液态聚硅烷与液态含氮碳氢化合物的混合物在惰性气氛中进行高温裂解，得到氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述液态聚硅烷与所述液态含氮碳氢化合物的质量比为100∶3～30；所述液态含氮碳氢化合物包括乙腈或丙腈；所述高温裂解的温度为1300℃～1400℃。

9.一种如权利要求1或2所述的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料或者如权利要求3～8中任一项所述的制备方法制得的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料在催化反应中的应用，包括以下步骤：

（1）向氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料中加入FeCl₃与FeCl₂的混合溶液和氨水进行磁化，经超声分散和磁性分离后，得到磁化的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料；

（2）将去离子水、叔丁基过氧化氢和还原剂依次加入到磁化的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料中，密封进行选择性氧化催化反应，完成处理。

10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述步骤（1）中，所述氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料、FeCl₃与FeCl₂的混合溶液、氨水的用量比值为20mg∶1mL∶0.01mL～0.1mL，所述FeCl₃与FeCl₂的混合溶液的摩尔浓度为10mmol/L～20mmol/L，FeCl₃与FeCl₂的摩尔比为1∶1；所述步骤（2）中，所述去离子水、叔丁基过氧化氢、还原剂和磁化的氮掺杂石墨烯/碳化硅微球纳米复合材料的用量比值为1mL～3mL∶150μL～200μL∶35μL～80μL∶20mg，所述还原剂包括苯甲醇及其衍生物、乙基苯及其衍生物中的一种或多种，所述选择性氧化催化反应的温度为70℃～90℃，反应时间为24h～26h。