[发明专利]基于锆、铈、铌和锡的氧化物的组合物、制备方法及在催化中的用途

说明书

本发明涉及基于氧化锆、氧化铈、氧化铌和氧化锡的组合物，涉及用于制备该组合物的方法并且涉及其在催化中的用途，尤其用于废气处理的用途。

已知的是，机动车的发动机排出含有氧化氮(NOx)的气体，这些气体是对环境有害的。因此，必需对这些氧化物进行处理以便将其转变成氮。

已知的用于此处理的方法是SCR(选择性催化还原)法，其中由氨或氨前体(如脲)进行该NOx的还原。

为了使其得以实施，该SCR法需要催化剂，为了是有效的，该催化剂必须具有还原性和酸性特性。

当它发生时，在目前现有技术水平下，必须改进这种有效性。这是因为目前用于实施该SCR法的催化体系经常仅仅对于大于250℃的温度是有效的。因此，具有可以在约250℃的温度下呈现出显著活性的催化剂将是有利的。

本发明的目的因此是提供对于SCR催化是更有效的并且具有改进的还原性和/或酸性特性的催化剂。

出于这一目的，本发明的组合物是基于氧化锆、氧化铈、氧化铌和氧化锡的组合物，这些氧化物呈以下按氧化物的重量计的比例：

-氧化铈：在5％与50％之间；

-氧化铌：在5％与20％之间；

-氧化锡：在1％与10％之间；

-其余部分为氧化锆。

在阅读将接着的说明书以及旨在说明本发明的各种具体、但非限制性的实例以及附图后，本发明的其他特征、细节和优点将变得甚至更充分地清楚，其附图中：

-图1表示通过程序升温还原(TPR)对根据本发明的产品和对比产品的测量曲线。

对于本说明书，术语“比表面积”旨在是指依照期刊“美国学会杂志(The Journal of the American Society)，60，309(1938)”中描述的布鲁诺-埃梅特-特勒法(Brunauer-Emmett-Teller method)制定的标准ASTM D3663-78，由氮气吸附确定的BET比表面积。

除非另外指明，对于给定温度和给定持续时间所指明的比表面积值对应于在空气中在稳定期(stationary phase)时在此温度下并且在指明的持续时间内的煅烧。

除非另外指明，在本说明书中提到的煅烧是在空气中的煅烧。对于温度指明的煅烧时间对应于在此温度下的稳定期的持续时间。

表述“稀土元素”旨在是指由钇和周期表中具有在57与71(含)之间的原子序数的元素组成的组中的元素。

除非另外指明，含量或比例是按重量计并且按照氧化物(具体地CeO₂、SnO₂、Ln₂O₃(Ln表示三价稀土元素)、Pr₆O₁₁(在镨的具体情况下)、Nb₂O₅(在铌的情况下))给出的。

为了本说明书的连续性，还指定了，除非另外指明，极限值包含在给出的值的范围内。

本发明的组合物的特征在于其成分的性质和比例。

因此，它是基于锆、铈、铌和锡，这些元素通常以氧化物的形式存在于该组合物中。然而，这些元素可能至少部分地以其他形式(如以氢氧化物或羟基氧化物的形式)存在不是不可能的。

此外，这些元素按以上给出的特定比例存在。

该组合物的氧化铈的重量比可以是特别地在5％与40％之间、更特别地在10％与40％之间或15％与40％之间并且甚至更特别地在10％与30％之间。

该组合物的氧化铌的重量比可以是更特别地在5％与15％之间并且甚至更特别地在5％与10％之间。低于5％时，注意到该组合物的低有效性，并且高于20％时，注意到该有效性无进一步改进。

氧化锡的重量比可以是更特别地在2％与8％之间并且甚至更特别地在4％与6％之间。

根据本发明的一个具体的实施例，氧化锆含量可以更特别地是在50％与85％之间并且甚至更特别地在65％与80％之间。

根据本发明的有利的变体，该组合物呈现出以下组合的比例：

-在10％与25％之间的氧化铈；

-在5％与15％之间的氧化铌；

-在4％与6％之间的氧化锡；

-在50％与85％之间的氧化锆。

根据本发明的另一个实施例，本发明的组合物还含有选自由以下各项组成的组的至少一种元素M：钨、钼、铁、铜、硅、铝、锰、钛、钒和除铈以外的稀土元素。