[发明专利]由铀、钆和氧形成的新型材料及其作为可消耗的中子毒物的用途

说明书

本发明涉及显示出富含钆的结晶相的基于铀、钆和氧的新型材料。

这样的材料在其用作核燃料元件例如轻水核反应堆中的可燃烧中子毒物的情况下是特别有利的。

正如在任何类型的工业中，核电的产生必须响应经济现实。对于没有燃料内联重装的核电站，如轻水核反应堆(LWR)例如加压水反应堆(PWR)的情况下，降低生产成本包括延长反应器的操作活动。因此，可限制为了重装燃料而关停和发电站的维护时间的经济损害影响。

然而，操作的持续时间的延长，换句话说，长周期的使用，需要燃料反应性的额外储备，也就是说，增加起始燃料的充足。然而，在周期开始时能够通过过量的负反应性补偿这种燃料反应性的增加是必要的。

目前，这种增加的对负反应性的需要，特别是在加压水反应堆中，基本上由以不同浓度溶解在主要回路的冷却剂或慢化剂中的硼酸形式的硼的存在提供。所述硼充当中子毒物。硼在核中的均匀分布显示出不干扰核反应堆的功率分布的优点。

另一方面，溶解在主要回路中的硼含量的增加能够导致一些问题，特别是关于慢化剂的反应性系数的劣化，关于腐蚀和工厂的安全性，正如在文件FR 2789404中所提出的，和关于氚产量的增加。

事实上，溶解的硼在温度升高过程中能够扩张，从而产生了对反应堆反应性系数(α_m)的积极贡献。溶解的硼的量因此必须绝对地保持在最大限度之下，以观察在反应堆操作的所有条件下慢化剂的负反应性系数(α_m<0)的标准。

此外，额外量的硼酸H₃BO₃的引入可能带来直接腐蚀的问题而且，正如在文件FR 2789404中解释的，带来例如由作为pH控制剂引入以用于补偿硼酸的量的锂引起的间接腐蚀的问题。

此外，在对反应堆安全研究的过程中，硼的不合时宜地稀释的风险被认为是反应性引入事故或“RIA”的主要引发原因之一。

最后，在主要回路中，对硼的中子活化反应构成不需要的放射性核素元素氚(¹⁰B+n→³H+2⁴He)的产生的主要来源，因此，目的是出于安全和辐射防护原因减少向环境的排放。

因此，为了减少反应性控制所必需的硼的量，特别是周期开始，已设想多种可燃毒物，除了可溶的硼，或与后者结合使用。

术语“中子毒物”被理解为指具有高捕获中子能力并用于至少部分地补偿裂变环境的过量反应性的元素。涉及“可燃”中性毒物，又称为“临时中子吸收或捕获材料”，以表示在核反应堆操作过程中逐渐消失的毒物。这些毒物通常基于钆、铒、钐、铕或其他同位素，这些同位素在中子捕获后，产生有效吸收截面低的同位素。

在可燃毒物中，固态钆是最广泛使用的。有利的是，由于钆的密度随温度变化非常轻微，不会带来对慢化剂反应性系数α_m的积极贡献。在25种已知的钆同位素(从¹⁴²Gd至¹⁶⁴Gd)中仅7种是稳定的。其中，最能吸收的是¹⁵⁵Gd和¹⁵⁷Gd，这两种同位素代表近100％的与天然钆相关的吸收。中子捕获后，钆的155和157同位素分别变为156和158同位素，另一方面，这两种同位素具有非常低的有效横截面。这种特性使钆成为可燃毒物的选择。

在另一方面，与硼不同，不能通过外部系统控制燃料中固态钆的浓度。钆随着燃料的消耗而减少和消失。

至今，钆通常以氧化物的形式Gd₂O₃使用，以合适比例与氧化铀UO₂或核燃料混合物混合，以在核燃料元件中形成具有一定数量的棒的燃料芯块。

区别核陶瓷中两种主要形式的钆内含物：均相内含物和多相内含物。