[发明专利]用于处理包含受污染的碳化硼和钠的吸收剂保险销的方法

说明书

技术领域

本发明涉及核废料的处理的领域。

其特别地涉及含钠和至少一种放射性物质的废料的处理。一种这样的废料是，例如，用于控制钠冷却的快中子反应堆(“FNR-Na”)的反应性的保险销(pin)。

技术背景

为了控制核反应性，“FNR-Na”反应堆使用包含具有简化的式B₄C的碳化硼的中子吸收材料。

此材料通常呈堆叠在包层中的烧结的圆柱形粒状物的形式，目的是形成吸收元件，例如吸收剂保险销(absorber pin)。

在温度和辐射的组合作用下，初始地大量的碳化硼粒状物可能降解直至在粒状物中出现裂缝。

在“FNR-Na”反应堆的操作期间，在初级电路中的钠呈液体形式并且包含至少一种放射性物质。其在碳化硼粒状物与包层之间的空间中循环。在粒状物的降解之后，受放射性物质污染的液体钠可能随后渗入碳化硼粒状物中的裂缝中，或甚至当裂缝已经导致成碎片的粒状物时沿着碳化硼粒状物的断面渗入。在本描述中，断面被归类为裂缝。

在停止反应堆之后，吸收剂保险销从反应堆中被抽出并且然后在处理前储存。吸收剂保险销然后包含裂缝的碳化硼粒状物，在该粒状物中，裂缝包含钠，该钠呈固体形式并且受至少一种放射性物质污染。

受污染的吸收剂保险销构成核废料，核废料引起关于安全性(safety)和防护性(security)的双重风险：

-由于残余的钠的化学风险，钠必须保持在惰性气体(例如氩气或氮气)中以便不存在例如与水或与空气中的氧气的化学反应的风险。然而，取决于在处理前的储存的条件，在表面处的一定比例的钠可能被转变，例如在与水接触后被转变成纯碱和氢气，并且以不可控的方式；

-由于钠受放射性物质的污染的放射性风险，放射性物质即来自反应堆的初级电路的放射性同位素。

为了能够通过常规通道处理这样的核废料以除去受污染的废料，首先必须消除化学风险，即化学转变或提取存在于吸收剂保险销中(特别地在碳化硼粒状物中的裂缝中)的受污染的金属钠。

用于通过水与钠之间的直接反应来化学转变钠的方法是难以实施的：其需要将这两种化学物质进行接触，而且还需要控制反应动力学、纯碱的处置和产生的氢，以及不存在试剂的聚积。

现在，烧结的碳化硼是具有低孔隙率的化学稳定的材料，该孔隙率通常代表小于材料的体积的1％。钠因此被完全密封在此材料中。因此，将需要在包层上的许多切割操作以处理钠-碳化硼放射性混合物。然而，此操作是长的且困难的，因为碳化硼粒状物的硬度使得其将损坏和污染切割工具。

放射性物质的存在还意味着在惰性气体下的密封罩(confinement enclosure)中工作，例如手套箱。现在，因为此种类型的罩所固有的操纵难度，在那里的切割操作也是困难的。此外，它们将产生放射性物质在罩中的分散，这必须尽可能地被限制。

因此，受污染的钠的差的可接近性使其作为废料的处理显著地复杂化。

发明概述

因此，本发明的目的中的一个是通过某方法来避免或减轻上文描述的缺陷中的一个或更多个，所述方法尤其允许容易地处理包含在基于烧结的碳化硼的材料的裂缝中的钠和放射性物质，所述材料是具有大的硬度的化学稳定的材料，待处理的钠是难以接近的，因为它被包含在裂缝内。

因此本发明涉及用于处理吸收剂保险销的方法，所述保险销包含包层，在该包层中存在具有裂缝的、基于烧结的碳化硼的材料，所述裂缝包含钠和至少一种放射性物质。

方法包括处理步骤，在该处理步骤期间，通过使所述材料与处理反应混合物接触，钠经由碳酸化反应被转化为碳酸钠，所述处理反应混合物以摩尔百分比包含0.5％至5％的蒸汽、5％至25％的二氧化碳和74.5％至94.5％的化学惰性气体，所述接触是以如下的方式：使得碳酸盐的膨胀导致裂缝的打开和包层从在包层中形成的至少一个狭缝开始的打开以及处理的方法在材料内的传播。

处理步骤包括使所述材料接触处理反应混合物以便进行碳酸化反应，在该碳酸化反应中，在使蒸汽与钠接触之后通过水解反应获得的纯碱在与包含在处理反应混合物中的二氧化碳的反应之后被转化为碳酸盐。

处理反应混合物包含呈气体形式的试剂。因此其更容易地与包含在碳化硼粒状物中的裂缝中的难以接近的钠相接触，或甚至更容易地与存在于烧结的碳化硼的单独的粒状物的断面上的或界面上的钠相接触。此性能不能通过仅使用水(甚至以大量的)的处理方法获得。