[发明专利]Cu-ZSM-5掺杂Zr和Sr复合催化剂的制备方法和应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种用于催化消除NO的Cu-ZSM-5掺杂Zr和Sr复合催化剂的制备方法及其选择性催化消除NO的应用。

背景技术

氮氧化物(NO_x)是大气中一种主要的污染物，其对生态环境和人体健康有巨大的危害，它不仅造成酸雨，也是形成近地层大气臭氧污染、二次微细颗粒污染和地表水富营养化的前驱体，由此引起的环境问题已经与臭氧层破坏、全球气候变化一起成为最为突出的大气环境热点问题。造成NO_x的产生的原因可分为两个方面：自然发生源和人为发生源。汽车尾气(移动源)和发电厂的燃煤锅炉(固定源)排放的NOx占到人为排放总量的90％以上。据估计，NOx排放量年增长率为5.0％-8.0％；到2030年我国氮氧化物排放量将达到3540万吨，所以，目前迫切需要解决NO_x的污染问题。

由于治理NO_x难度大，控制和治理NO_x污染已成为当前环保研究中最活跃的课题之一。目前国内外有多种消除NO_x的方法，其中NH₃选择性催化还原NO_x的方法比较成熟，已经应用于汽车尾气(固定源)和火力发电厂(移动源)NO_x污染的治理。NH₃-SCR催化材料主要有贵金属催化剂、金属氧化物催化剂、分子筛催化剂及其他催化材料4种体系，其中，V₂O₅-WO₃-TiO₂体系应用最为广泛，目前该体系已商业化，但是柴油车实际负荷运行时的尾气温度范围为150～700℃，V₂O₅-WO₃-TiO₂催化体系存在低温活性不足、高温热稳定性差及高温V(钒)挥发产生二次污染等问题。

ZSM族沸石由美国Mobil石油公司开发，其中ZSM-5是最重要的成员之一，具有二维十元环孔道。由于其独特的结构和物理化学性质而成为催化界的争相研制的对象，目前已广泛应用于煤化工、石油加工及精细化工等催化领域。本专利选用热稳定性较高的ZSM-5分子筛为载体，通过离子交换法制备成Cu-ZSM-5，再掺杂Zr和Sr复合催化剂，获得很好的宽温度范围(150℃～650℃)内的催化消除NO_x高活性和高抗积碳性能。就目前所有报道的文献来看，虽然Cu-ZSM-5也有较好的活性，但是大多数使用单独铜负载催化剂，反应温度较窄，抗积碳性能差，而本专利所制备的Zr-Sr/Cu-ZSM-5催化剂具有较好的活性和抗积碳性能，而且，目前国内外同时使用Cu-ZSM-5再掺杂Zr和Sr负载型催化剂的研究较少。

本项目的实施得到：国家自然科学基金项目(编号：21277008；20777005)；北京市属高等学校创新团队建设提升计划项目(KM2013100050010)和北京市教委科技发展计划面上项目(KM2013100050010)的资助，也是这些项目的研究内容。

发明内容

本发明的目的是提供一种ZSM-5负载Zr-Sr-Cu复合催化剂的制备及其用于催化消除NO污染物。所提供的催化剂可在宽的反应温度(150℃～650℃)下，高效消除NO(50％～98％的NO转化率)。而且加入碳氢后，此催化剂具有较高的抗积碳性能。而且此催化剂制备工艺简单。

本发明提供一种用于催化消除NO的Cu-ZSM-5掺杂Zr和Sr复合催化剂的制备方法。