[发明专利]利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法

权利要求书

1.一种利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法，所述方法包括以下步骤：取一定量的六价铬废水并调节pH值为1.0～10，将一定量的环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯添加到废水中，每升废水中添加的羧基化磁性氧化石墨烯干重为0.02g～3g，在转速为100rpm～200rpm的恒温振荡器中反应0～48h，并控制反应温度为10℃～50℃，反应完成后，将环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯从溶液中磁选分离，完成对废水中六价铬的去除。

2.根据权利要求1所述的利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法，其特征在于，所述环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯是通过以下步骤制备得到：

(1)将1.0～5.0g石墨、1.0～5.0g K₂S₂O₈、1.0～5.0g P₂O₅和1～20mL H₂SO₄混合后在水浴加热至60～100℃，反应1～8h后加入0.2～1.0L超纯水，冷却后放置5～24h，用超纯水清洗去除残留的酸，在40～80℃真空干燥，将干燥后的产物加入80～150mL温度为0～10℃的H₂SO₄(95～98％)中，再加入1.0～5.0g NaNO₃，5～25g KMnO₄，并在0～20℃下振荡1～8h，然后在20～50℃反应1～5h，再加入0.1～0.5L水保证反应温度控制在80～100℃，继续振荡2～10h，再加入0.4～1.0L水和10～40mL H₂O₂(20～40wt％)，室温下振荡1～4h，再用HCl(5～20％)和水反复清洗，再在30～60℃下超声1～3h，定容后得到浓度为1～10g/L的氧化石墨烯；

(2)在室温下，将0.005～0.02mol的FeCl₃与0.002～0.01mol的FeCl₂融入100～150mL超纯水中，加入100～300mL步骤(1)所述的氧化石墨烯溶液中，迅速加入10～100mL氨水(质量分数为30～90％)调节pH为9～11，并在70～100℃条件下持续搅拌10～60min，使溶液冷却至室温，再用超纯水清洗至中性，定容后得到浓度为1～10g/L的磁性氧化石墨烯；

(3)在室温下，将20～400mg的1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐(EDC)和20～400mg的N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)溶解到100～500mL水中，加入100～500mg的环己二胺四乙酸活化2h；

(4)往步骤(3)所得的溶液加入1～20mL乙二胺，并将混合液迅速加入到500～2000mL的1～10mg/mL的磁性氧化石墨烯溶液中，加热至50～100℃反应1～10h，将得到的产物用乙醇和超纯水清洗多次，定容得到浓度为1～10g/L的环己二胺四乙酸与磁性氧化石墨烯复合物。

3.根据权利要求1所述的利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法，其特征在于：所述吸附反应前的废水pH控制在2.0～6.0。

4.根据权利要求1所述的利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法，其特征在于：所述吸附反应温度控制在15～45℃。

5.根据权利要求1所述的利用环己二胺四乙酸修饰的磁性氧化石墨烯去除废水中六价铬的方法，其特征在于：所述废水中六价铬的浓度控制在5mg/L～150mg/L。