[发明专利]制备发红光磷光体的方法

说明书

制备式I的Mn⁴⁺掺杂的磷光体的方法，包括在高温下使式A_x[MF_y]的化合物、式AX的化合物和包含氟锰化合物的Mn⁺ⁿ源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn⁴⁺掺杂的磷光体；其中：A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；X为F、Cl、Br、I、HF₂或其组合；x为[MF_y]离子的电荷的绝对值；y为5、6或7；且n为2、3或4。A_x[MF_y]:Mn⁺⁴式I。

相关申请的交叉引用

本申请与代理机构案号为270388-1的同时提交的美国专利申请有关，该申请的全部公开内容通过引用结合到本文中。

背景技术

基于由Mn⁴⁺活化的复合氟化材料的发红光磷光体，如在US 7,358,542、US 7,497,973和US 7,648,649中描述的那些，可与例如YAG:Ce或其他石榴石组合物的发黄/绿光磷光体组合使用以由蓝色LED实现暖白光(在黑体轨迹上(ontheblackbodylocus)CCTs<5000K，彩色再现指数(CRI)>80)，这等效于由当前荧光灯、白炽灯和卤素灯产生的光。这些材料强烈地吸收蓝光且在约610-635nm下有效地发射，其中具有很少的深红色/NIR发射。因此，与在视觉灵敏度差的深红色中具有显著发射的红色磷光体相比较，发光功效被最大化。量子效率在蓝色(440-460nm)激发下可超过85％。

制备磷光体的方法通常需要氢氟酸作为溶剂。例如，WO 2007/100824描述了使用含水HF作为溶剂制备复合氟化物磷光体。这些方法利用大量的该高毒性材料，而消除HF或至少降低其量的备选物在经济上是有利的。

发明内容

简要地讲，一方面，本发明涉及制备式I的Mn⁴⁺掺杂的磷光体的无HF的方法，

A_x[MF_y]:Mn⁴⁺

式I

其中：

A为Li、Na、K、Rb、Cs或其组合；

M为Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd或其组合；

x为[MF_y]离子的电荷的绝对值；

y为5、6或7；且

n为2或3。

所述方法包括在高温下使式A_x[MF_y]的化合物、式AX的化合物，其中X为F、Cl、Br、I、HF₂或其组合，和包含氟锰化合物的Mnⁿ⁺源的混合物与以气态形式的含氟氧化剂接触以形成所述Mn⁴⁺掺杂的磷光体。

另一方面，本发明涉及制备Mn⁴⁺掺杂的磷光体的方法，所述Mn⁴⁺掺杂的磷光体选自

(A)A₂[MF₅]:Mn⁴⁺，其中M选自Al、Ga、In及其组合；

(B)A₃[MF₆]:Mn⁴⁺，其中M选自Al、Ga、In及其组合；

(C)Zn₂[MF₇]:Mn⁴⁺，其中M选自Al、Ga、In及其组合；