[发明专利]电子束辐照制备银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种电子束辐照制备银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的方法，属于光催化材料制备和环保技术领域。

背景技术

半导体光催化剂是30多年来光催化领域研制与开发的重点。利用半导体催化剂，如二氧化钛、氧化锌和二氧化铈，将光能转化为化学能来降解有机废水。其中，二氧化铈作为地球上含量最丰富的稀土元素氧化物，其廉价、无毒性、高稳定性和强吸收紫外光的特性，使其被认为是一种最有前途的光催化材料。然而，光生电子和空穴的快速重组和太阳光利用率低则限制二氧化铈作为光催化材料的实际应用。针对以上问题，研究者们在如何提高纳米二氧化铈的光催化性能方面做了大量的工作，如：采用贵金属沉积，离子掺杂，添加适当的有机染料敏化剂，以及制备复合半导体材料等。近年来，复合半导体材料作为光催化剂的研究取得了巨大的进展，其中石墨烯基的复合半导体材料的成就尤为突出。

石墨烯是具有优良的导电性和独特的二维sp²杂化碳原子骨架共轭体系结构，可引入作为光催化材料的基质，半导体中激发的电子通过界面到达石墨烯通过界面和共轭体系稳定，延迟电子空穴对的重组。因此，利用二氧化铈和石墨烯的独特性质，将两者成功结合起来，用于光催化性能的研究，制备高性能光催化材料具有深远的意义。

在二氧化铈/石墨烯二元光催化材料的基础上，引入贵金属银纳米粒子，充分结合三者的独特优势，制备三元复合光催化材料。据文献查阅所知，目前还没有银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的报道。鉴于此，本发明首次采用电子束辐照法制备银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂，具有制备工艺简单，条件温和，原料价廉易得，不使用剧毒的有机还原剂，对环境友好等优点。通过此方法制备的银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂具有良好的光催化性能和稳定性，在多次重复循环利用后仍具有较强的催化活性。

发明内容

    本发明的目的是改性二氧化铈光催化剂在实际应用中的不足，提供一种电子束辐照制备银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的方法。

本发明涉及一种电子束辐照制备银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的方法，其特征在于包括以下步骤：

a. 首先，用电子天平分别称取0.10~0.30 g六合水硝酸铈(Ce(NO₃)₃·6H₂O)和0.10~0.30 g聚乙烯吡咯烷酮(PVP)，将其溶解于40 mL体积比为1:1~3:1的乙醇和水混合溶液中，搅拌1~3小时；

b. 将步骤a得到的溶液置于密封反应釜中，于100 ^oC~140 ^oC恒温反应18~24小时；

c. 用乙醇洗涤步骤b反应完成后生成的二氧化铈(CeO₂)，再用蒸馏水清洗，并用高速离心机离心分离，反复多次，以去除其中未反应的离子；然后将离心分离所得固体物置于80 ^oC真空干燥箱中干燥8~12小时，得到CeO₂粉末；

d. 用电子天平分别称取0.05~0.10 g的步骤c制备的二氧化铈和2~8 mg氧化石墨烯，分散于60~100 mL蒸馏水中，将此混合悬浮溶液置于超声振荡器中振荡4~8小时，使溶液混合均匀；

e. 向步骤d所得溶液中，分别加入0.05~0.40 g硝酸银(AgNO₃)，0.10~0.30 g聚乙烯醇(PVA)，和5~15 mL的异丙醇，将此混合溶液置于磁力搅拌器上搅拌1~ 2小时，使溶液混合均匀；

f. 将步骤e所得的悬浮液进行电子束辐照，辐照剂量为210~350 KGy；将经过辐照后的悬浮液离心分离，所得固体样品分别用去离子水和无水乙醇洗涤，干燥，最终得到银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂。

由于本发明所得的为银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化材料，其结合贵金属银纳米颗粒，石墨烯，以及二氧化铈的优良特性，使其光催化性能大大优于一般光催化材料；另外采用电子束辐照方法制备的样品，其银纳米颗粒负载均匀；本发明的银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化材料可用于污水中各种有机和无机污染物的光催化处理。本发明的制备工艺简单可行，成本低廉，所得到的光催化材料光催化效率高，性能稳定，重复利用效果好。

附图说明

图1为本发明实施例制备得到的银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的透射电镜（TEM）照片。

图2为本发明实施例制备得到的银/二氧化铈/石墨烯三元复合光催化剂的X衍射（XRD）图。