[发明专利]一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法

权利要求书

1.一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法是按以下步骤完成的：

一、配置氧化石墨/无机铁盐混合液：将氧化石墨加入去离子水中，配置成浓度为3.0mg/mL～5.0mg/mL的氧化石墨/水混合液，然后在温度为25℃和搅拌速度为100r/min～1000r/min的条件下向浓度为3.0mg/mL～5.0mg/mL的氧化石墨/水混合液中加入无机铁盐，搅拌混匀后得到氧化石墨/无机铁盐混合液；步骤一中所述的氧化石墨是采用Hummers方法制备的；步骤一中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中无机铁盐的浓度为1.0mmol/L～10.0mmol/L；

二、配置有机胺/醇溶液：将有机胺加入到醇中，混合均匀得到有机胺/醇溶液；

三、混合：在温度为25℃和搅拌速度为100r/min～1000r/min的条件下以滴加速度为0.3mL/s～0.6mL/s将氧化石墨/无机铁盐混合液滴加到有机胺/醇溶液中，并继续在温度为25℃和搅拌速度为100r/min～1000r/min的条件下搅拌30min～60min，得到含有铁离子的有机胺配合物和氧化石墨的浑浊液；步骤三中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中无机铁盐与有机胺/醇溶液中有机胺的摩尔比为1:(3～10)；步骤三中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中去离子水与有机胺/醇溶液中醇的体积比为(6～15):1；

四、制备铁基团簇/还原氧化石墨烯前驱材料：将含有铁离子的有机胺配合物和氧化石墨的浑浊液转移至高压反应釜中，在温度为140～200℃下溶剂热反应6h～15h，然后冷却至温度为25℃，得到反应物，将反应物进行分离，得到固体反应物，以乙醇作为洗涤剂对固体反应物进行洗涤，洗涤3～5次，得到洗涤后固体反应物，将洗涤后固体反应物置于烘箱中，在温度为40～60℃下干燥2h～4h，得到铁基团簇/还原氧化石墨烯前驱材料；

五、焙烧：将铁基团簇/还原氧化石墨烯前驱材料置于管式炉中，在氨气气氛或氨气/惰性气体混合气体气氛下焙烧，得到氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体。

2.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤一中所述的无机铁盐为硝酸铁、氯化铁或氯化亚铁。

3.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤一中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中无机铁盐的浓度为1.0mmol/L～5.0mmol/L。

4.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤二中所述的有机胺为十二胺、十四胺、十六胺或十八胺；步骤二中所述的醇选自乙二醇、异丙醇、乙醇和丙三醇。

5.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤三中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中无机铁盐与有机胺/醇溶液中有机胺的摩尔比为1:(5～7)；步骤三中所述的氧化石墨/无机铁盐混合液中去离子水与有机胺/醇溶液中醇的体积比为(8～10):1。

6.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤四中将含有铁离子的有机胺配合物和氧化石墨的浑浊液转移至高压反应釜中，在温度为160～180℃下溶剂热反应9h～12h，然后冷却至温度为25℃，得到反应物。

7.根据权利要求1所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤五中将铁基团簇/还原氧化石墨烯前驱材料置于管式炉中，在气体流量为20mL/min～100mL/min的氨气气氛下，以升温速度为1℃/min～5℃/min从室温升温至500～1000℃,并在温度为500～1000℃和气体流量为20mL/min～100mL/min的氨气气氛下焙烧1h～4h，得到氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体。

8.根据权利要求7所述的一种氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体的制备方法，其特征在于步骤五中将铁基团簇/还原氧化石墨烯前驱材料置于管式炉中，在气体流量为20mL/min～60mL/min的氨气气氛下，以升温速度为3℃/min从室温升温至600～800℃,并在温度为600～800℃和气体流量为20mL/min～60mL/min的氨气气氛下焙烧2h，得到氮化铁/氮掺杂还原氧化石墨复合体。