[发明专利]一种复合光催化剂SiO2/g-C3N4及其制备方法和应用

说明书

技术领域

本发明涉及一种复合光催化剂及其制备方法和应用，特别涉及复合光催化剂SiO₂/g-C₃N₄及其制备方法和应用。

背景技术

石墨相氮化碳，以其光催化活性较高、稳定性好、原料价格便宜，尤其是不含金属这一突出优点，使它成为一种新型的光催化材料，然而，单一相的g-C₃N₄催化剂通常因量子效率低而使其光催化性能表现的不够理想。此外，g-C₃N₄材料光生电子－空穴复合率较高，导致其催化效率较低，从而限制了它在光催化方面的应用。

为了提高g-C₃N₄的催化活性，最近几年来，人们研究了很多改性方法。一种为用非金属元素对g-C₃N₄进行改性，所述的非金属元素包括S、N、C、B、F、P等，一般认为这些非金属元素取代了3-s-三嗪结构单元中的C、N、H元素，从而形成g-C₃N₄晶格缺陷使得光生电子－空穴对得到有效分离，有效提高其光催化性能。如将双氰胺与BmimPF6(离子液体)混合，经过高温煅烧后得到P掺杂g-C₃N₄催化剂，经XPS分析表明P元素取代了结构单元中C，少量P掺杂虽然不能改变g-C₃N₄的结构，但是，其明显改变了g-C₃N₄的电子结构，光生电流也明显高于无掺杂的g-C₃N₄。再如，在采用加热分解三聚氰胺与氧化硼的混合物制备B掺杂g-C₃N₄，经过XPS光谱分析表明B取代了g-C₃N₄结构中的H，光催化降解染料研究表明B掺杂同时提高了催化剂对光的吸收，因此，罗丹明B光催化降解效率也得到提高。再如，将g-C₃N₄在H₂S气氛里于450℃煅烧制备了具有独特电子结构S元素掺杂g-C₃N₄的CNS催化剂，XPS分析显示S取代了g-C₃N₄结构中N，当λ＞300及420nm时，S掺杂g-C₃N₄光催化分解水产氢催化效率分别比单一相g-C₃N₄提高7.2和8.0倍。再如，用NH₄F作为F源与DCDA制得F元素掺杂g-C₃N₄催化剂(CNF)，F元素掺入g-C₃N₄的骨架中，形成了C-F键，使其中一部分sp2C转化为sp3C，从而导致g-C₃N₄平面结构不规整；另外，随着F元素掺杂数量增多，CNF在可见光区域内的吸收范围也随之扩大，而其对应的带隙能由2.69eV降到2.63eV。再如，用BH₃NH₃作为硼源制备B元素掺杂的g-C₃N₄催化剂(CNB)，B元素的掺入，取代了g-C₃N₄结构单元中的C元素。再如，采用四苯硼钠作为B源，在掺入B的同时，又因苯离去基团的作用使得g-C₃N₄形成薄层结构，其层的厚度为2～5nm，降低了光生电子到达催化剂表面所需要消耗的能量，因此提高光催化效率。

然而，上述制备方法不仅操作复杂，原料成本高，而且，制得的改性催化剂其光催化效率增加程度有限，不能满足工业要求。

因此，亟需开发一种具有高催化效率，且制备方法简单，使用简便的光催化剂。

发明内容

为了解决上述问题，本发明人进行了锐意研究，结果发现：用含氮有机物作为起始原料制得的石墨相与二氧化硅通过热聚合法进行复合，制得的复合光催化剂能够在可见光存在下催化降解偶氮苯类染料，从而用于治理含有偶氮苯类染料的废水，其在可见光下的催化效率高，从而完成了本发明。

本发明的目的在于提供以下方面：