[发明专利]一种基于富氮共轭有机物制备Fe-N-Graphene氧还原催化剂的方法

说明书

一种基于富氮共轭有机物制备Fe‑N‑Graphene氧还原催化剂的方法，属于无机/有机纳米复合材料技术领域。通过在适当的溶剂中，将石墨烯，富氮有机物和铁盐超声混合均匀，富氮有机物和铁盐按摩尔比3～7：5，富氮有机物和铁盐与石墨烯的质量比为2～5：1，蒸发除去溶剂。将所得的固体在惰性气体的保护下，于600～1000℃高温热处理1～5h得到黑色粉末状产物，即Fe‑N‑Graphene氧还原催化剂。本发明中合成Fe‑N‑Graphene氧还原催化剂的方法设备，操作简单易行。

技术领域

本发明属于无机/有机纳米复合材料研究领域，具体涉及一种基于富氮共轭有机物制备Fe-N-Graphene氧还原催化剂的方法。

背景技术

燃料电池作为一种新型的能源，具有节能，转换率高，零污染等优点。传统的燃料电池阴极氧还原催化剂使用的是铂及其合金，由于其价格昂贵并且催化稳定性不好的特点一直制约着燃料电池技术的发展[参见:Wenhan Niu,Ligui Li,Xiaojun Liu,J.Am.Chem.Soc.2015.137:5555-5562]。因此，开发性能及稳定性优异的新型催化剂具有广阔的发展前景。

Fe-N-C类非贵金属氧还原催化剂具有良好的氧还原催化活性，并且经过高温热处理后其氧还原催化稳定性及抗甲醇能力远超过传统的铂及其铂合金氧还原催化剂。目前含N前驱体一般为吡咯、苯胺和二氰二胺等简单的含N化合物。

石墨烯作为一种新型的二维结构材料，具有优异的导电性及大比表面积，同时石墨烯良好的共轭结构也能与前驱体相互结合加快电子的传输[参见：Geim A.K,NovoselovK.S,Nat.Mater.2007,6(3):183-191]。鉴于二者优异的性能，本发明提供了一种基于富氮共轭有机物制备Fe-N-Graphene氧还原催化剂的方法。目前，此类复合材料制备通常是先将氧化石墨烯还原，再与简单的含N有机物及Fe盐混合煅烧形成[参见：Yuan Liu,XiaojunJin,Journal of Power Sources 2015,278:773-781],[参见：Sizhe Li,Yongyou Hu,Journal of Power Sources 2012,213:265-269]。本发明利用含N前驱体和石墨烯的共轭特性采用简单的超声混合及煅烧技术制备出一种高性能和高稳定性的Fe-N-Graphene氧还原催化剂。

发明内容

本发明提供了一种基于富氮共轭有机物制备Fe-N-Graphene氧还原催化剂的方法。通过在适当的溶剂中，将石墨烯，富氮共轭有机物和铁盐超声混合均匀，将除去溶剂后所得的固体进行高温热处理，最终得到Fe-N-Graphene氧还原催化剂。

具体步骤如下：

1)将石墨烯加入到有机溶剂中，超声分散10～30min，得到1.5～2mg/mL的石墨烯悬浊液。

2)将富氮共轭有机物和铁盐加入到上述的石墨烯悬浊液中并超声同时混合均匀，优选富氮共轭有机物和铁盐的质量总和与石墨烯的质量比为(2～5)：1，蒸发除去溶剂；

3)将所得的固体在惰性气体的保护下，于600～1000℃高温热处理1～5h得到黑色粉末状产物，即Fe-N-Graphene氧还原催化剂。