[发明专利]一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置及回收方法

说明书

技术领域

本发明涉及聚变反应堆领域，尤其是氘氚聚变燃料循环领域，具体为一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置及回收方法。

背景技术

当前，随着化石燃料的短缺和环境污染的日益严重，聚变能源逐渐引起了人们的重视。在聚变能源的发展过程中，氘氚燃料循环是必须解决的工程技术问题，也是其实现商业应用的基础。由于聚变装置中氘氚的反应率很低，致使大量未反应的氘氚存在于排灰气中，从安全、环保及经济角度出发，必须对排灰气进行处理，回收其中的氘氚燃料，提高氘氚燃料的利用率，避免其对环境的污染。

聚变反应堆排灰气中的氘氚主要以Q₂（单质态）、碳氢化合物和水（化合态）的形式存在。其中，Q₂是指由氢元素的三种同位素组成的单质，即H₂、HD、HT、D₂、DT、T₂。单质态氘氚的回收相对简单，采用钯基膜即可对其进行分离；而化合态氘氚的回收则较为复杂，需要先通过催化反应将其转化为单质态Q₂，再由钯基膜选择性分离。由于氚有放射性且价格昂贵，因此，在该分离过程中，对于氢同位素的回收率要求很高（99.9999%以上），采用普通的途径很难实现。

若将催化反应和膜分离进行集成，则可使反应突破平衡转化率的限制，大大提高反应的转化率及氢同位素的回收率。目前，催化反应和膜分离的集成主要采用原位集成的方式，即采用膜反应器。

在工业制氢领域（如甲烷、甲醇裂解制氢、水煤气变换制氢等领域），膜反应器已获得了应用。在氘氚燃料循环系统中，德国Tritium Laboratory of Karlsruhe（TLK）的研究人员采用膜反应器作为聚变堆等离子体排灰气处理系统的第三单元（称为“PERMCAT”单元），其能够将少量化合态氘氚通过氢同位素交换反应置换并分离出来，提高对氘氚的回收率及去污因子。PERMCAT的基本原理如图1所示。该单元进行氢同位素交换反应的过程如下：H₂分子从膜管内侧渗透到外侧，在催化剂作用下，其与逆流的CQ₄、Q₂O等发生同位素交换反应，生成的Q₂又透过Pd膜，在渗透侧被分离回收。

膜反应器集成模式能够将产物Q₂原位分离出反应体系，其不仅可以使化学平衡向生成产物氢的方向进行，又能通过降低流速的方式，延长反应物与催化剂接触的时间，有利于反应的进一步发生，因而能够获得很高的转化效率。

然而，膜反应器也存在如下缺点：（1）原料中较多的杂质气体会与Pd膜接触，降低其渗氢速率，甚至造成Pd的中毒；（2）反应器入口附近的Q₂浓度较低，渗透驱动力较小，导致钯基膜分离氢的效率降低；（3）由于甲烷裂解、水汽重整等反应一般在高于钯基膜最佳使用温度条件下，才会有较高的反应速率，导致催化反应速率与钯基膜的使用温度两者难以完美兼顾。

因此，迫切需要一种新的装置以解决上述问题。

发明内容

本发明的发明目的在于：针对现有的膜反应器进行氢同位素回收时，原料中较多的杂质气体会使钯基膜渗氢速率及分离效率降低，其最佳使用温度难以与催化反应速率兼顾的问题，提供一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置及回收方法。本发明采用催化反应与膜分离非原位集成的模式，能够有效提高钯膜的利用率，降低杂质气体对钯膜的毒化作用，延长钯膜的使用寿命，同时能够有效提高氢同位素的回收率。此外，本发明还能形成闭路循环，可获得较高的氢同位素回收效率。本发明设计合理，适应性强，能够满足氢同位素的回收需求，具有较高的回收率，对于实现聚变反应堆氘氚燃料循环、提高反应堆的经济性和安全性，具有重要的意义。

为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种基于催化反应和膜分离级联的氢同位素高效回收装置，包括原料气、用于催化反应的固定床反应器、钯膜氢气分离装置、第一储气罐、第二储气罐、第一增压器，所述原料气通过管道与固定床反应器相连，所述固定床反应器、第一储气罐、第一增压器、第二储气罐、钯膜氢气分离装置通过管道依次相连，所述第二储气罐与钯膜氢气分离装置相连的管道上设置有流量调节阀。

所述固定床反应器的反应产物能通过管道进入第一储气罐中，所述第一储气罐内的反应产物能经第一增压器增压后进入第二储气罐中，所述第二储气罐内的反应产物能进入钯膜氢气分离装置中进行分离。

还包括用于监测氢气含量的氢气泄漏报警装置。