[发明专利]一种均匀负载的铈基分子筛催化剂、制备方法及其用途

说明书

技术领域

本发明涉及一种催化剂、制备方法及其应用，特别是一种用于催化净化氮氧化物的铈基分子筛催化剂、制备方法及其应用。

背景技术

氮氧化物(NO_x，主要指NO和NO₂)是主要的大气污染物之一，可以导致灰霾、酸雨、光化学烟雾和水体富营养化等重大环境问题，NO_x还会对人体健康造成极大的威胁，因此，有效控制NO_x的排放具有非常重要的实际意义。

随着环保法规和标准的日趋严格，NO_x的去除成为研究工作者的研究难点和热点，NH₃-SCR技术(即以NH₃为还原剂选择性催化还原NO_x)是目前应用最为广泛的NO_x净化技术。该技术的核心和关键是催化剂。尽管传统的V₂O₅/WO₃-TiO₂催化剂用作商业SCR催化剂已有四十年，但由于存在一些固有的缺点而使其在应用中受到限制，比如，操作温度窗口较窄(300～400℃)，使用过程中易发生脱落的V₂O₅以及高温时生成的副产物N₂O对环境和人体健康都具有潜在的毒性，以及钨源价格较贵等。因此，开发高效、稳定、环境友好的新型催化剂体系来取代传统V₂O₅/WO₃-TiO₂催化剂用于NO_x净化，是NH₃-SCR技术发展的一个重要趋势。

目前以过渡金属离子交换或负载于分子筛上的NH₃-SCR催化剂，由于具有优异的SCR活性以及较好的热稳定性等优点，而在NO_x去除的研究领域上受到广泛关注。该类催化剂通常以ZSM-5(MFI构型)、Y(FAU构型)、丝光沸石(MOR构型)和β型(BEA构型)的分子筛为载体，其中ZSM-5由于具有较好的热稳定性和耐酸性研究最为广泛，而活性组分以过渡金属Fe、Cu的研究最多。但仍存在高温非选择性NH₃氧化程度较高、高温水热稳定性不足等缺点。目前，世界范围内中、重稀土用量不断增加，而铈(Ce)等高丰度轻稀土元素大量积压。开发Ce基分子筛催化剂在NH₃-SCR领域的应用，对于开发高丰度轻稀土元素Ce在环境催化领域的新用途以及解决NO_x催化净化所面临的困境具有重要意义。

发明内容

针对现有NH₃-SCR催化剂存在的不足，以及轻稀土元素Ce大量积压的问题，本发明首次提供了一种将Ce均匀负载到分子筛上所形成的金属分子筛催化剂及其制备方法，可用作以柴油车尾气为代表的移动源和以燃煤电厂烟气为代表的固定源NO_x催化净化。

因此，本发明的目的之一在于提供一种用于催化净化氮氧化物的铈基分子筛催化剂。

为了达到上述目的，本发明采用了如下技术方案：

一种用于催化净化氮氧化物的均匀负载的铈基分子筛催化剂，所述催化剂为金属分子筛催化剂CeO_x/ZSM-5、CeO_x/Beta-25或CeO_x/SAPO-34。

所述的催化剂是将CeO_x均匀负载到分子筛ZSM-5、Beta-25和SAPO-34任意一种上形成。

所述CeO_x为Ce³⁺和Ce⁴⁺的混合氧化物，3/2<x<2。

本发明的目的之二在于提供一种铈基分子筛催化剂的制备方法。

所述方法为浸渍法，其包括如下步骤：

(1)配制铈源的溶液，待其完全溶解；

(2)向分子筛(ZSM-5、Beta-25和SAPO-34任意一种)中滴入铈源溶液；

(3)将混合物反复捏揉20～30min，使溶液与分子筛混合浸渍均匀；

(4)将所得固形物进行烘干和焙烧，得到所述铈基分子筛催化剂。

步骤(1)中，所述铈源优选硝酸铈、硝酸铈铵、氯化亚铈或硫酸铈中的至少一种。

步骤(4)中，所述烘干温度为80～120℃，优选90～110℃。