[发明专利]一种普鲁士蓝/石墨烯/碳纤维复合材料的制备方法

权利要求书

1.一种普鲁士蓝/石墨烯/碳纤维复合材料的制备方法，其特征在于包括如下步骤：

(1)碳纤维/石墨烯复合载体的制备

①胺基化石墨烯的制备：将氧化石墨烯加入分散溶剂中，充分混合制成氧化石墨烯悬浮液，随后加入催化剂和二胺，20-120℃下反应1-5小时，过滤，无水乙醇洗涤，干燥后得到胺基化石墨烯，简记为GN；其中催化剂、氧化石墨烯悬浮液与二胺的质量比为1：100：50～3：500：500；

②羧基化碳纤维的制备：以导电聚丙烯腈碳纤维为工作电极，将其浸入9.8g/L的硫酸溶液中，1.8V下阳极氧化30分钟，生成羧基化碳纤维，简记为CFs；

③将CFs浸入胺基化石墨烯悬浮液中，调节溶液pH值为2-6，加入催化剂，20-120℃下反应1-5小时，生成单层石墨烯修饰的碳纤维，简记为CFs/GN；其中CFs、催化剂与胺基化石墨烯悬浮液的质量比为1：1：100～1：3：500；

④将CFs/GN浸入氧化石墨烯悬浮液中，加入催化剂，20-120℃下反应1-5小时，生成双层石墨烯修饰的碳纤维；其中CFs/GN：催化剂：氧化石墨烯悬浮液的质量比为1：1：100-1：3：500；

⑤将制得的双层石墨烯修饰的碳纤维重复步骤③和步骤④的反应2-7次，最后生成多层石墨烯/碳纤维复合载体，简记为CFs/GNs；

(2)CFs/GNs/PB复合材料的制备

①调节亚铁氰化钾溶液的pH值为2-7，将CFs/GNs复合载体浸入亚铁氰化钾溶液中，在20-110℃下浸泡10-50分钟，干燥待用；

②调节氯化铁混合溶液的pH值为1-5，将吸附了亚铁氰化钾的CFs/GNs浸入氯化铁混合溶液中，在10-100℃下浸泡10-50分钟，干燥；

③重复步骤①②的浸泡过程3-7次，最终获得普鲁士蓝/石墨烯/碳纤维复合材料。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(1)①中所述分散溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮或乙腈；1L氧化石墨烯悬浮液中含有氧化石墨烯0.1-2g。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(1)③中所述胺基化石墨烯悬浮液的溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮、乙腈中的一种，配比为0.1-2g胺基化石墨烯/L。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(1)④中所述氧化石墨烯悬浮液的溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、无水乙醇、丙酮、乙腈中的一种，配比为0.1-2g氧化石墨烯/L。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(1)中使用的催化剂为1-乙基-(3-二甲基氨丙基)碳二亚胺、N-羟基琥珀酰亚胺、二环己基碳二亚胺中的一种。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(1)中所述二胺为二甲基乙二胺、偏二甲基乙烯基二胺、乙二胺中的一种。

7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中所述亚铁氰化钾溶液的浓度为4.2-63.2g/L。

8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中所述氯化铁混合溶液是由氯化铁和表面活性剂组成的混合溶液，所述表面活性剂为十二烷基磺酸钠、月桂醇醚聚氧乙烯醚硫酸钠、月桂醇硫酸钠、脂肪酸甲酯磺酸钠、聚乙烯吡咯烷酮中的一种；所述氯化铁混合溶液中氯化铁的浓度为2.7-40.5g/L，氯化铁混合溶液中表面活性剂的添加量为氯化铁混合溶液质量的0.1％-1％。

9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中亚铁氰化钾和氯化铁的质量比为1:1-1:6。

10.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：

步骤(2)中CFs/GNs复合载体与亚铁氰化钾溶液的质量比为1:150-1:300，CFs/GNs复合载体与氯化铁混合溶液的质量比为1:150-1:300。