[发明专利]一种铀样品年龄的测定方法

说明书

技术领域

本发明属于放射化学分析领域，具体涉及一种铀样品年龄的测定方法，适用于浓缩铀样品和贫化铀样品。

背景技术

铀样品的年龄是指其最后一次浓缩或化学分离到测定时刻的时间间隔，它是核材料的动态指纹，是国际核保障追查或核实其来源的重要依据之一。无论使用扩散法还是离心法生产浓缩铀，都以气态UF₆为原料，产品也呈UF₆状态。UF₆的三相点温度低，在约57℃气化。而铀的衰变子体Pa和Th等元素的氟化物气化点温度均较高，如ThF₄的沸点为1782℃，PaF₄和PaF₅的沸点也都高于500℃。因此，经转化和浓缩后，产品浓缩铀和尾料贫化铀中的Pa和Th等子体核素都可认为是在浓缩后才生长出来的。这些子体核素与母核在未达到平衡前，其含量是随着时间增长的，这是铀样品年龄测定的理论基础。

铀材料的年龄测定方法包括γ能谱法和放化法。其中γ能谱法适用于²³⁴U丰度较高的高浓铀样品。原理是通过高分辨γ谱仪测定²¹⁴Bi与²³⁴U的活度比来确定样品的年龄。该方法无需对样品进行化学处理，相对快捷简便。但由于样品源与刻度标准源在γ粒子能量、几何条件(大小、形状、密度)及核素的空间分布等方面难以完全一致，导致探测效率不确定度较大，相应分析结果不确定度也较大。此外，²³⁴U到²¹⁴Bi衰变链中的气态核素²²²Rn是否溢出也会影响分析结果。因此，γ能谱法不适用于精度要求较高的样品分析。放化法测定铀的年龄，可测定²³⁰Th与其母核²³⁴U的活度比值，也可测定²³¹Pa与其母核²³⁵U的活度比值。以²³⁰Th与²³⁴U的活度比值测定为例，由贝特曼方程及放射性衰变规律，经推算后可得以下关系式：t＝1.09×10⁵×A(²³⁰Th)_t/A(²³⁴U)_t。其中，t为样品的年龄(单位为a)，A(²³⁰Th)_t/A(²³⁴U)_t为样品中²³⁰Th与²³⁴U的活度比值。放化法适用性较强，结果不确定度相对较小，是铀年龄分析中常选用的方法。但传统放化法分离流程长、操作繁琐、工作量大；且必须对使用的γ谱仪和α谱仪进行探测效率刻度，除需用到很多价格昂贵的放射性标准物质外，还会给分析结果带来较大不确定度。

鉴于上述缺陷，本发明创作者经长时间的研究和实践，获得了本发明铀样品年龄的测定方法。

发明内容

针对现有技术中存在的缺陷，本发明提供一种铀样品年龄的测定方法，保证α谱仪和γ谱仪均无需刻度探测效率，避免由α谱仪和γ谱仪探测效率刻度给分析结果带来的不确定度；分离和测量过程中均不需要额外的放射性示踪剂；操作方法简单。

为达到以上目的，本发明采用的技术方案是：提供一种铀样品年龄的测定方法，包括如下步骤：

1)对铀样品进行溶解；

2)对溶解液中²³⁴Th进行测量；

3)对溶解液中²³⁴U进行测量；

4)对溶解液中钍进行放化分离；

5)对分离产品中²³⁴Th和²³⁰Th分别进行测量；

6)利用已知的贝特曼方程及放射性衰变规律计算出铀的年龄。

进一步，在步骤1)中，将铀样品溶解于硝酸中。

进一步，在步骤2)中，称取适量溶解液制备扁平源，利用高纯锗γ谱仪测量其中的²³⁴Th。

进一步，步骤3)中，取适量的溶解液，加入适量的硝酸再次稀释，称取适量的稀释液，电沉积制源后，利用α谱仪测量稀释液中²³⁴U。

进一步，在步骤4)中，所述钍的放化分离，是称取适量的溶解液，将该溶解液通过已用硝酸预平衡过的阴离子交换树脂色层柱，盐酸解吸，收集解吸液并称重。