[发明专利]一种高效的氢还原制备过渡金属氧化物缺陷的方法

权利要求书

1.一种含有缺陷的过渡金属氧化物的制备方法，其特征在于，所述缺陷包括所述过渡金属的低价还原态以及氧空位，所述制备方法包括：

（A）通过贵金属负载得到负载贵金属的过渡金属氧化物，所述过渡金属氧化物包括氧化钛、氧化铈、氧化钨、以及氧化钽，所述贵金属为铂、钯、铑、金中的至少一种，以所述过渡金属氧化物的质量为100wt%计，所述贵金属的负载量为0.01～10wt%；

（B）所述负载贵金属的过渡金属氧化物在还原性气氛中、0～100℃下进行还原反应1～400 分钟，得到所述含有缺陷的过渡金属氧化物，所述的还原性气氛由还原性气体和惰性气体组成，所述还原性气体为H₂、CO、H₂S和NH₃中的至少一种。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，以所述过渡金属氧化物的质量为100wt%计，所述贵金属的负载量为0.5～3 wt%。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述还原性气氛由氢气和氩气组成，其中氢气的体积百分比为1～20 %。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述的还原性气氛流速为1～1000cm³/min，压力为0.5～2 atm。

5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述的还原性气氛流速为 100～300cm³/min。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤（B）的反应温度为30～60 ℃，反应时间为30～60 分钟。

7.根据权利要求1～6中任一项所述的制备方法，其特征在于，通过化学还原负载法将贵金属负载到过渡金属氧化物，步骤（A）包括：

（1）将过渡金属氧化物、贵金属源和还原剂充分混合；

（2）所得混合物于50～300 ℃反应1～4小时，或者于室温下光照4～10小时，收集产物；

（3）所得产物于200～700℃煅烧1～6小时得到所述负载贵金属的过渡金属氧化物。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述的贵金属源为贵金属的硝酸盐、高氯酸盐及氯化物中的至少一种。

9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述的化学还原剂为多元醇、硼氢化钠、抗坏血酸、水合肼或次磷酸钠中的至少一种。

10.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，贵金属源与还原剂的摩尔比为1：（1～100）。

11.根据权利要求10所述的制备方法，其特征在于，贵金属源与还原剂的摩尔比为1：（5～10）。