[发明专利]一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法。

背景技术

石墨烯是一种由sp²杂化碳原子构成的平面结构的二维碳材料，其在催化、传感、功能材料等领域均具有广阔的应用前景。现有研究表明，将原子尺寸相当的氮原子掺杂到石墨烯中，能够进一步提高石墨材料的性能，可应用领域更加广阔。

在石墨烯功能材料使用过程中，如果能快速、高效地对其进行分离、回收和重复利用，势必会进一步提高此功能材料的使用效率。四氧化三铁具有磁性，如果将其与氮掺杂石墨烯进行复合，则可制得既便于回收再利用，又具有特定催化活性的功能材料。

现有制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，无论是采用醋酸铁或氯化铁做为铁源，在采用水热法与氮掺杂石墨烯进行复合之后，均需要在氩气或氮气等惰性气体氛围下高温500～600℃下反应0.5～3小时，将FeOOH还原为四氧化三铁，同时将氧化石墨还原为石墨烯。由于在水热反应之后还需要高温反应，此类方案的危险性增大，能耗相对较大。

发明内容

本发明的目的要解决现有四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料制备方法需要在惰性气体氛围下高温反应，导致存在危险性大和能耗大的问题；而提供一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法。

一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，具体是按以下步骤完成的：

一、制备氧化石墨烯的尿素溶液：将尿素溶于水中，然后加入浓度为5×10^-3g/mL～1×10^-2g/mL的氧化石墨烯溶液，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到氧化石墨烯的尿素溶液；所述的尿素的质量与水的体积比为(20g～70g):100mL；所述的浓度为5×10^-3g/mL～1×10^-2g/mL的氧化石墨烯溶液与水的体积比为(0.5～3):1；

二、制备尿素铁乙二醇混合液：将尿素铁溶于乙二醇中，然后加入聚乙烯吡咯烷酮，磁力搅拌至聚乙烯吡咯烷酮完全溶解，得到混合液，然后利用饱和的氢氧化钠水溶液将混合液的pH值调至11，得到尿素铁乙二醇混合液；所述的尿素铁的质量与乙二醇的体积比为1g:(10mL～50mL)；所述的尿素铁与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:(0.05～0.5)；

三、热反应：将尿素铁乙二醇混合液加入到氧化石墨烯的尿素溶液中，先磁力搅拌混合均匀，混合均匀后在功率为250W的超声下处理2h～12h，得到初混物，将初混物转移至反应釜中，在温度为140～210℃下反应8h～20h，反应结束自然冷却，冷却至室温后对反应产物进行抽滤，然后以水为洗涤剂对抽滤得到的固体进行洗涤，洗涤至滤液呈中性为止，得到洗涤后固体，将洗涤后固体转移至真空干燥箱中，并在温度为30～80℃下烘干8h～24h，即得到四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料；所述的尿素铁乙二醇混合液与氧化石墨烯的尿素溶液的体积比为1:(3～6)。

本发明优点：本发明实现了四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的一步水热合成。在水热反应过程中同时实现了+3价铁的还原、氧化石墨烯的还原、石墨烯的氮掺杂这三个过程。避免了水热反应后再在氩气或氮气等惰性气体氛围下进行高温处理这一操作，简化了反应过程，降低了制备过程的危险性，降低了能耗，更便于实现工业化。

附图说明

图1是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的红外光谱图；

图2是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XRD图；

图3是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的XPS图；

图4是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料SEM图；

图5是实施例1制备的四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料TEM图。

具体实施方式

具体实施方式一：本实施方式是一种以尿素铁为铁源制备四氧化三铁负载氮掺杂石墨烯复合材料的方法，具体是按以下步骤完成的：