[发明专利]锂离子电池用硫化物系固体电解质和固体电解质化合物

权利要求书

1.一种锂离子电池用硫化物系固体电解质化合物，其特征在于，该锂离子电池用硫化物系固体电解质化合物含有立方晶系硫银锗矿型晶体结构的结晶相并由组成式(1)：Li_7-x+yPS_6-xCl_x+y表示，所述组成式(1)中的x和y满足0.05≤y≤0.9和-3.0x+1.8≤y≤-3.0x+5.7。

2.如权利要求1所述的锂离子电池用硫化物系固体电解质化合物，其特征在于，所述组成式(1)中的x和y满足0.05≤y≤0.4和-3.0x+3.9≤y≤-3.0x+5.7。

3.一种固体电解质，其含有权利要求1或2所述的锂离子电池用硫化物系固体电解质化合物。

4.如权利要求3所述的固体电解质，其特征在于，其由立方晶系硫银锗矿型晶体结构的单一结晶相构成。

5.如权利要求3所述的固体电解质，其特征在于，其含有立方晶系硫银锗矿型晶体结构的结晶相和以LiCl表示的结晶相。

6.如权利要求3所述的固体电解质，其特征在于，在X射线衍射图谱中，LiCl结晶相的(200)面的峰强度I_L(200)相对于立方晶系硫银锗矿型结晶相的(220)面的峰强度I_A(220)的比例、即I_L(200)/I_A(220)为0.30以下。

7.权利要求1或2所述的锂离子电池用硫化物系固体电解质化合物的制造方法，其特征在于，以摩尔％表示计，将38.8份～72.0份的硫化锂(Li₂S)粉末、10.2份～12.4份的五硫化二磷(P₂S₅)粉末与15.6份～51.0份的氯化锂(LiCl)粉末混合，在非活性气氛下于350℃～500℃进行烧制；或者在含有硫化氢气体的气氛下于350℃～550℃进行烧制。

8.权利要求3～6中任一项所述的固体电解质的制造方法，其特征在于，以摩尔％表示计，将38.8份～72.0份的硫化锂(Li₂S)粉末、10.2份～12.4份的五硫化二磷(P₂S₅)粉末与15.6份～51.0份的氯化锂(LiCl)粉末混合，在非活性气氛下于350℃～500℃进行烧制；或者在含有硫化氢气体的气氛下于350℃～550℃进行烧制。

9.一种锂离子电池，其具备权利要求3～6中任一项所述的固体电解质。

10.一种锂离子电池，其具备权利要求3～6中任一项所述的固体电解质和包含碳或硅的负极活性物质。

11.一种锂离子电池的使用方法，其是具备权利要求3～6中任一项所述的固体电解质、包含硅的负极活性物质和包含锂复合氧化物的正极活性物质的锂离子电池的使用方法，其特征在于，

在充放电循环中，将初次充电的终止电压设定为高于第2次以后的充电的终止电压。