[发明专利]生产至少一种金属氧化物的芯块的方法

说明书

本发明涉及一种对金属的至少一种氧化物的压实粉末进行烧结的方法，所述金属选自锕系元素和镧系元素，该方法包括在含惰性气体、氢气和水的气氛下，在熔炉中进行以下连续步骤：(a)使温度从初始温度T_i升高到持续温度T_P；(b)使所述温度保持在所述持续温度T_P；以及(c)使温度从所述持续温度T_P降低至最终温度T_F；其中，P(H₂)/P(H₂O)比例为：在步骤(a)期间，从T_i直至达到1000℃和T_P之间的第一中间温度T_i1期间，500P(H₂)/P(H₂O)≤50000；以及，至少在步骤(c)期间，从T_P和1000℃之间的第二中间温度T_i2直至达到T_F期间，P(H₂)/P(H₂O)≤500。本发明还涉及一种用于生产选自锕系元素和镧系元素的金属的至少一种氧化物的芯块，尤其是核燃料芯块的方法。

技术领域

本发明涉及一种用于生产芯块，尤其是至少一种金属氧化物，例如铀和钚混合氧化物(U,Pu)O₂的芯块的方法。

具体地，该生产方法采用烧结方法，能够由相应的单种金属氧化物或多种金属氧化物的压实粉末来制备单种金属氧化物或甚至具有至少两种金属的混合氧化物，该单种金属氧化物或混合金属氧化物甚至在假定起始单种氧化物或多种单种氧化物中包括痕量的碳物质的情况下仍然具有改进的表观比重以及改进的该表观比重的热稳定性。

这种单种金属氧化物或混合金属氧化物以及芯块(pastille)在生产用于许多类型核反应堆(尤其是轻水反应堆或快中子反应堆)的燃料中极其具有意义。

背景技术

在核工业领域中所使用的金属氧化物中，铀氧化物以及一些铀基混合氧化物，并且尤其是铀和钚混合氧化物(U,Pu)O₂是制备核燃料中部分最常使用的金属氧化物。

事实上，最常与铀混合的钚是能够在反应堆中使用的能源材料，该能源材料要么在包括加压水反应堆(REP)和沸水反应堆(REB)的轻水反应堆(REL)中使用，要么甚至在快中子反应堆(RNR)中使用。

用于生产核燃料的混合金属氧化物通常为压实且烧结的芯块，必须符合许多要求。在这些要求中，根据下文列出的标准，这种核燃料芯块必须具有不仅高而且稳定的表观比重。

芯块的最终表观比重不仅取决于用于获得该芯块的金属氧化物粉末的性质，诸如，均匀性或甚至极低的杂质含量，或甚至不存在杂质；还取决于制备这些芯块的工艺参数，并且尤其是烧结步骤的参数。

一般来说，目前用于生产混合氧化物(U,Pu)O₂的核燃料芯块(也被称为“MOX核燃料”或甚至“MOX燃料”)的方法基于常规被称为“粉末冶金”的方法，该方法示意性包括以下步骤：

制备铀氧化物UO₂和钚氧化物PuO₂的粉末，尤其包括对所述粉末进行合成、混合和/或微粉化；

使由此获得的粉末成型为芯块的形式；以及随后

尤其是通过热处理，诸如烧结使由此成型的粉末致密化。

该成型步骤通常通过施加300MPa至500MPa的压实压力来通过压制和/或压实进行。

常规地，使之前成型的粉末致密化的步骤通过在熔炉中实施热循环的烧结来进行，该热循环包括：

升高温度，例如，使温度从室温升高至1700℃的持续温度；

在该1700℃的持续温度保持4小时的持续时间；以及随后