[发明专利]催化剂、其制备方法及其在甲醇和二醇合成中的应用有效
申请号: | 201610009402.7 | 申请日: | 2016-01-07 |
公开(公告)号: | CN105597829B | 公开(公告)日: | 2018-11-06 |
发明(设计)人: | 武晓佩;王洪学;纪良正;章序文;高国华;李克健;吴剑平 | 申请(专利权)人: | 神华集团有限责任公司;中国神华煤制油化工有限公司;中国神华煤制油化工有限公司上海研究院 |
主分类号: | B01J31/22 | 分类号: | B01J31/22;C07C31/04;C07C31/20;C07C29/149 |
代理公司: | 北京康信知识产权代理有限责任公司 11240 | 代理人: | 赵囡囡;吴贵明 |
地址: | 100011 北京市*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 催化剂 制备 方法 及其 甲醇 合成 中的 应用 | ||
1.一种催化剂,其特征在于,所述催化剂为以通式Ru(L)YY’Z表示的配合物,其中,配体L为氮杂环卡宾,配体Y和配体Y’分别独立地选自带一个负电荷的第一单齿配体,配体Z为第二单齿配体,且所述第二单齿配体呈电中性,
其中,所述氮杂环卡宾为具有式Ⅰ或Ⅱ所示结构的化合物:
其中,X选自氯、溴或碘,R1’选自C1~C10的烷基、C3~C10的环烷基及C6~C24的芳基,R2’与R3’分别独立地选自氢、C1~C20的烷基或C3~C10的环烷基。
2.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述第一单齿配体选自氢负离子、氯离子、溴离子或碘离子。
3.根据权利要求1或2所述的催化剂,其特征在于,所述第二单齿配体选自羰基、三苯基膦、CH3CN和吡啶组成的组中的一种或多种。
4.根据权利要求3所述的催化剂,其特征在于,所述催化剂选自具有式Ⅲ~Ⅴ所示结构的化合物中的一种或多种:
5.根据权利要求1所述的催化剂,其特征在于,R1’选自C1~C4的烷基、C6~C10的环烷基及C6~C12的芳基,R2’与R3’分别独立地选自氢、C1~C4的烷基或C6~C10的环烷基。
6.一种催化剂的制备方法,其特征在于,所述制备方法包括:
银卡宾配合物的制备:将氮杂环卡宾配体,Ag2O及第一惰性溶剂混合,在避光条件下进行第一配位反应,得到所述银卡宾配合物;
钌卡宾配合物催化剂的制备;将所述银卡宾配合物、RuHCl(CO)(PPh3)3及第二惰性溶剂混合,在避光条件下进行第二配位反应,得到所述钌卡宾配合物催化剂;其中,所述第一惰性溶剂和所述第二惰性溶剂相同或不同,
其中,所述氮杂环卡宾为具有式Ⅰ或Ⅱ所示结构的化合物:
其中,X选自氯、溴或碘,R1’选自C1~C10的烷基、C3~C10的环烷基及C6~C24的芳基,R2’与R3’分别独立地选自氢、C1~C20的烷基或C3~C10的环烷基。
7.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,所述第一惰性溶剂和第二惰性溶剂分别独立地选自由二氯甲烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、二氧六环、乙二醇二甲醚、叔丁基甲基醚和甲苯组成的组中的一种或多种。
8.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于,R1’选自C1~C4的烷基、C6~C10的环烷基及C6~C12的芳基,R2’与R3’分别独立地选自氢、C1~C4的烷基或C6~C10的环烷基。
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