[发明专利]一种对苯二甲酸铀酰配合物光催化剂及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及光催化剂，具体涉及一种对苯二甲酸铀酰配合物光催化剂及其制备方法。

背景技术

水是生命的源泉，是人类赖以生存和发展的宝贵自然资源。但是随着工业进步和社会发展，人们享受着现代生活便利的同时，也遭受着水污染所带来的危害。如何低耗能，低耗费，高效能的去除废水中的染料等有毒物质已成为人们关注的焦点。光催化技术是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术，在清除有机污染物方面有着广阔的应用前景。因此，光催化剂的制备也引起了人们的广泛关注。半导体光催化剂在室温下可将废水中有机污染物氧化成H₂O、CO₂或无机离子等，且无二次污染。其中，TiO₂以其催化活性高、廉价易得、性质稳定、无毒、抗化学和光腐蚀等优点而成为众多科研工作者研究的首选。如公开号为CN102698727A的发明专利申请，就公开了一种制备高热稳定性的负载型TiO₂光催化剂的方法；公开号为CN103007938A的发明专利公开了一种Cu掺杂改性的TiO₂光催化剂及其制备方法。但是，由于TiO₂是一种宽带隙半导体，只能在紫外光下才能发挥作用，且光生电子与空穴易复合、比表面积不够大，因此，从实际应用的方面来看有必要寻找新型的光催化剂。铀酰离子具有独特的可见光波段的强吸收和响应，具有更高的光催化效率，有望解决TiO₂光催化剂中存在的光响应范围窄、量子效率低等缺点，成为颇具应用潜力的光催化剂。因此，本发明采用水热法，合成了具有二维结构的铀酰配合物光催化剂。本发明的催化剂制备方便，且具有较好的可见光光催化降解效率。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种可降解有机污染物的对苯二甲酸铀酰配合物光催化剂及其制备方法。与现有技术相比，本发明的优点在于：对苯二甲酸铀酰配合物光催化剂制备简便、具有可见光响应、光催化降解效率高、稳定性好、可回收再利用。该催化剂的分子式为(H₂-4，4’-bpy)[(UO₂)₂(TPA)₃][4，4’-bpy＝4，4’-联吡啶，TPA＝对苯二甲酸]，四方晶系，空间群，晶胞参数为该催化剂为能通过100目筛的黄色粉体，纯度不低于99％，该催化剂在模拟可见光的氙灯照射下，105分钟内将浓度为20mg/L的RhB溶液降解到28.6％，为一种具有潜在应用前景的光催化剂。

本发明还提供了上述对苯二甲酸铀酰配合物光催化剂的制备方法，该制备方法快速，简便，其特点是稳定性好，可重复利用。

本发明所述的光催化剂采用水热合成法制备，包括以下步骤：

(1)分别将对苯二甲酸、4，4’-联吡啶、铀酰盐加入到混合溶剂中，磁力搅拌使其混合均匀后加入一定量的碱；

(2)将步骤(1)的混合液转移至聚四氟乙烯反应釜内衬中，密封110-170℃反应24-96h；

(3)对得到的对苯二甲酸铀酰晶体进行干燥、研磨，用100目筛筛选得到该粉体，粉体经粉末X-射线衍射晶相分析，如图2所示。

上述方法步骤(1)所述的混合液中对苯二甲酸、4，4’-联吡啶、铀酰盐的量均为0.1-1.0mmol，碱的量为0.1mmol，所用的硝酸盐包括六水合硝酸铀酰和四水合醋酸铀酰，所用的混合溶剂包括3mL体积比为1∶2的乙腈/水、N，N’-二甲基甲酰胺/水和N-甲基吡咯烷酮/水，所用的碱包括四甲基氢氧化铵、三乙胺和氨水。

上述方法步骤(2)中水热反应条件优选在130-150℃反应50-84h。

上述方法步骤(3)中优选蒸馏水和乙醇反复冲洗得到的对苯二甲酸铀酰晶体，采用常温干燥。

附图说明

图1为本发明铀酰配合物光催化剂的分子结构图；

图2为本发明铀酰配合物光催化剂的PXRD图谱与单晶模拟PXRD图谱的对比图；

图3为本发明铀酰配合物光催化剂的TG曲线图；

图4为本发明铀酰配合物光催化剂的IR曲线图；

图5为本发明铀酰配合物光催化剂对罗丹明B的光催化降解曲线图。

由图5可见，在模拟可见光的氙灯照射不加催化剂的情况下，罗丹明B并没有发生降解；加入上述催化剂后，罗丹明B发生明显降解，105min后，罗丹明B降解了71.4％。

具体实施方式

以下结合附图实施例对本发明作进一步详细描述。

实施例1