[发明专利]一种聚酰亚胺基复合气凝胶及其可控制备方法与应用

权利要求书

1.一种聚酰亚胺基复合气凝胶，包含碳纳米管和聚酰亚胺，其特征在于，所述碳纳米管表面官能团的含量为11.0～20.9wt％，所述聚酰亚胺基复合气凝胶制备方法如下：

(1)将体积比为4:1-2:1的浓硫酸与浓硝酸混合得到混酸溶液，将碳纳米管分散于所述混酸溶液中，在50-90℃下搅拌，反应1-12h；

(2)将混酸处理后的碳纳米管用1-20％的盐酸和去离子水反复清洗，再经冷冻干燥得到酸化碳纳米管；

(3)将所述酸化碳纳米管分散于去离子水中，超声得到稳定分散的酸化碳纳米管分散液；

(4)在所述酸化碳纳米管分散液中加入5-50μL的浓度为25-80％的水合肼和30-150μL的浓度为20-28％的氨水溶液，在50-100℃下搅拌加热0.5-3h，得到酸化-氨基化碳纳米管分散液；

(5)将水溶性聚酰胺酸溶于所述酸化-氨基化碳纳米管碳纳米管分散液中得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸溶液；

(6)将所述酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸溶液超声后放置一段时间，通过溶胶-凝胶过程得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸水凝胶；

(7)将所述酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸水凝胶在1-5℃下预冷5-24h，再将其转移至冰箱或液氮中冷冻为固体，随后在冷冻干燥机中冷冻干燥，得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶，记作PAA/a-N-CNT；

(8)在氮气氛围中对酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶进行热亚酰胺化，制备出酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶，记作PI/a-N-CNT，即得所述聚酰亚胺基复合气凝胶。

2.根据权利要求1所述的聚酰亚胺基复合气凝胶，其特征在于，所述碳纳米管表面含氧基团与含氮基团的原子比为1:0.1～1:0.19。

3.一种根据权利要求1-2中任意一项所述的聚酰亚胺基复合气凝胶作为隔热材料、阻燃材料的应用。

4.一种聚酰亚胺基复合气凝胶的制备方法，其特征在于，其制备原料组成包括：一种或多种碳纳米管、一种或多种水溶性聚酰亚胺前驱体-聚酰胺酸，其中碳纳米管与聚酰胺酸的质量比为0.2:100-12:100，具体步骤如下：

(1)将体积比为4:1-2:1的浓硫酸与浓硝酸混合得到混酸溶液，将碳纳米管分散于所述混酸溶液中，在50-90℃下搅拌，反应1-12h；

(2)将混酸处理后的碳纳米管用1-20％的盐酸和去离子水反复清洗，再经冷冻干燥得到酸化碳纳米管；

(3)将所述酸化碳纳米管分散于去离子水中，超声得到稳定分散的酸化碳纳米管分散液；

(4)在所述酸化碳纳米管分散液中加入5-50μL的浓度为25-80％的水合肼和30-150μL的浓度为20-28％的氨水溶液，在50-100℃下搅拌加热0.5-3h，得到酸化-氨基化碳纳米管分散液；

(5)将水溶性聚酰胺酸溶于所述酸化-氨基化碳纳米管碳纳米管分散液中得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸溶液；

(6)将所述酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸溶液超声后放置一段时间，通过溶胶-凝胶过程得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸水凝胶；

(7)将所述酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸水凝胶在1-5℃下预冷5-24h，再将其转移至冰箱或液氮中冷冻为固体，随后在冷冻干燥机中冷冻干燥，得到酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶，记作PAA/a-N-CNT；

(8)在氮气氛围中对酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶进行热亚酰胺化，制备出酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶，记作PI/a-N-CNT。

5.根据权利要求4所述的聚酰亚胺基复合气凝胶的制备方法，其特征在于，步骤(3)中所述的酸化碳纳米管的浓度为1-12％。

6.根据权利要求4所述的聚酰亚胺基复合气凝胶的制备方法，其特征在于，步骤(8)中所述的酸化-氨基化碳纳米管聚酰胺酸气凝胶的热亚酰胺化过程在氮气氛围中升温至300℃，保温1-6h。

7.根据权利要求6所述的聚酰亚胺基复合气凝胶的制备方法，其特征在于，所述升温过程为逐步升温的过程，分段加热至100℃，200℃和300℃，分别保温0.5-2h。