[发明专利]金属/α-MoC1-x负载型单原子分散催化剂、其合成方法与应用有效

专利信息
申请号: 201610462928.0 申请日: 2016-06-23
公开(公告)号: CN107008479B 公开(公告)日: 2019-10-18
发明(设计)人: 马丁;林丽利;姚思宇 申请(专利权)人: 北京大学
主分类号: B01J27/22 分类号: B01J27/22;C01B3/32
代理公司: 北京柏杉松知识产权代理事务所(普通合伙) 11413 代理人: 刘继富;王春伟
地址: 100871*** 国省代码: 北京;11
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摘要:
搜索关键词: 金属 moc1 负载 原子 分散 催化剂 合成 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种金属/α-MoC1-x负载型单原子分散催化剂,其特征在于,以α-MoC1-x为载体,以金属为活性组分,且10-100 %的所述金属是以单原子形式分散于所述载体α-MoC1-x上的;所述载体α-MoC1-x中,x=0-0.9;基于所述载体的总质量,所述金属负载量为0.05-0.2质量%;所述金属选自于铂、钌、钯、镍、铜及钴中的至少一种。

2.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,90-100 %的金属是以单原子形式分散于所述载体α-MoC1-x上的。

3.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,所述载体α-MoC1-x 中,x为0-0.5。

4.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,载体α-MoC1-x的尺寸为1nm-30nm。

5.如权利要求1所述的催化剂,其特征在于,载体α-MoC1-x的比表面积在5-250 m2/g之间。

6.一种金属/α-MoC1-x负载型单原子分散催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:

1)合成载体α-MoC1-x,所述载体α-MoC1-x中,x=0-0.9;

2)将金属前体盐溶解,得到金属前体盐溶液;

3)将步骤2)中的金属前体盐溶液与步骤1)中的载体α-MoC1-x 混合并干燥,其中,金属前体盐和载体α-MoC1-x的用量比例关系为:以金属前体盐中的金属元素质量计,金属前体盐中的金属元素质量为载体α-MoC1-x质量的0.01%~55%;

4)将步骤3)所得的固体进行冷冻干燥,得到催化剂前体;

5)将所得的催化剂前体在同时含有碳源与氢源的碳化气氛中碳化,即得到金属/α-MoC1-x负载型单原子分散催化剂;

其中,所述金属前体盐中的金属选自于铂、钌、钯、镍、铜及钴中的至少一种;

步骤5)中,碳源选自于烷烃、烯烃及醇中的至少一种;氢源为氢气;碳源与氢源的体积比为0.1:9-9:1,碳化程序升温的速度为1-50℃/分钟;碳化的最高温度为490-900℃。

7.如权利要求6所述的方法,其特征在于,所述金属前体盐为水溶性盐。

8.如权利要求7所述的方法,其特征在于,所述金属前体盐选自于氯亚铂酸钾、氯亚铂酸钠、乙酰丙酮铂、氯铂酸、氯化钯、醋酸钯及镍、铜、钴的氯化物、硝酸盐、乙酰丙酮化合物中的至少一种。

9.如权利要求6所述的方法,其特征在于,金属前体盐中的金属质量为载体α-MoC1-x质量的0.01%~12%。

10.如权利要求9所述的方法,其特征在于,金属前体盐中的金属质量为载体α-MoC1-x质量的0.06%~0.25%。

11.如权利要求6所述的方法,其特征在于,步骤5)中,碳源为甲烷或乙烷。

12.如权利要求6所述的方法,其特征在于,步骤5)中,碳化程序升温的速度为1-30℃/分钟。

13.如权利要求6所述的方法,其特征在于,步骤5)中,碳化程序升温的速度为1-10℃/分钟。

14.如权利要求6所述的方法,其特征在于,在步骤5)的碳化过程中,在 200~300℃保持0.1-50小时;然后在碳化的最高温度下保持0.1-100小时。

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