[发明专利]一种合成Al4SiC4粉体材料的新方法

说明书

技术领域

本发明具体涉及一种高温陶瓷Al₄SiC₄粉体材料的合成方法。

背景技术

三元碳化物碳硅化铝是一种新型共价键的化合物，Al₄SiC₄陶瓷具有熔点高、硬度高、强度大、导电导热性好、低膨胀系数、抗氧化和抗侵蚀能力强等特点，因此在耐火材料行业具有很好的开发前景。

1961年，Barzak等人[Xiaomei Xi, Xiaofeng Yang.Spontaneous infiltration of aluninum-silicon alloy into silicon carbide performs in air[J]. J. Am. Ceram. Soc., 1996, 79(1): 102-108.]采用 4∶1 摩尔比的铝和硅的混合粉末，蒸馏提纯后首次得到了Al₄SiC₄。随后Inou等人[Akira Yamaguchi,Shaowei Zhang.Synthsis and some properties of Al₄SiC₄[J]. J. Am.Ceram. Soc., 1995, 103(1): 20-24.]采用 X 射线单晶衍射和 X 射线粉末衍射的方法获取了Al₄SiC₄晶体学数据：空间群被标定为P63mc，六方晶体结构单元尺寸为 a＝0.32771±0.00001nm，c＝2.16716±0.0002nm。近年来，Al₄SiC₄陶瓷因其较低的密度（3.03g/cm3）、较高的熔点(＞2037℃)、在高温下具有稳定的理化性能和优良的机械性能等特性而逐渐受到人们的关注。然而由于制作上的困难，一直以来Al₄SiC₄的合成及性能的报道非常有限。

至今为止，Al₄SiC₄在国内外有两种相应的制备方法：一种是固-固合成，另一种是固-液合成。固-固合成，具体方法有高温自蔓延法、热压烧结法、等离子喷涂法、固相反应烧结法等；固-液合成，主要包括电弧焊法、渗透法等等。这些方法的共同缺点是合成温度高，反应时间长，浪费能源，成本高。2009年，周军、王刚、李红霞等人在专利（CN 101619554 A）中提供了一种Al₄SiC₄粉体材料的制备方法，其原料按重量百分比球磨混合16-30h;冷压成30%-60%相对密实度的预制块;在100-200℃温度下保温烘干6-8h;预制块置于碳毡制的容器内层,外层填入辅助燃烧剂,抽真空后,通入氮气,自蔓延高温合成所需粉体。该工艺方法耗费时间长，合成的材料致密度低。

温广武等人通过热压烧结方式[G. W. Wen, X. X. Huang.Increased high temperature strength and oxidation resistance of Al₄SiC₄ ceramics[J]. J. Eur. Ceram. Soc, 2006, 26: 1281-1286.]，采用天然石墨、金属铝粉和聚碳化硅烷（PCS）为原料，制成 Φ55 mm×5 mm 的试样，然后在氩气环境下将原料分解为高活性的 Al、SiC、C，通过热压烧结方式进行反应，生成Al₄SiC₄材料。该工艺方法生产率低、成本高。

2013年，杜文献、周莉萍等人在专利（CN 103304237 A）中提供了一种Al₄SiC₄粉体材料的制备方法，该方法以煤矸石、金属铝粉和碳粉为原料，利用等离子喷涂法直接喷涂制备 Al₄SiC₄材料。该工艺方法缺点是噪音大、粉尘多，对人体有害。