[发明专利]石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法

权利要求书

1.石墨烯/碳纳米管复合材料的制备方法，其特征在于操作步骤如下：(1)天然石墨粉经氧化反应制备氧化石墨烯；(2)氧化石墨烯与六水合硝酸镍、六次甲基四胺经超声水热反应，制备石墨烯/碳纳米管复合材料；

所述步骤(2)操作步骤如下：取氧化石墨烯和去离子水加入到烧杯中超声分散1-2h，然后加入Ni(NO₃)₂·6H₂O和六次甲基四胺充分搅拌均匀；溶液转移到100mL反应釜中恒温反应；反应结束，加入过量的浓度为1mol/L盐酸处理溶解氢氧化镍，抽滤后取黑色固体，经洗涤真空干燥，得到石墨烯/碳纳米管复合材料；

所述步骤(2)中氧化石墨烯、Ni(NO₃)₂·6H₂O、HMTA和蒸馏水的质量摩尔体积比：65～100mg：3～8mmol：3～8mmol：65～190mL；

所述步骤(2)恒温反应的反应温度为90～110℃，反应时间3～4.5h。

2.根据权利要求1所述的石墨烯/碳纳米管复合材料制备方法，其特征在于，所述步骤(1)操作步骤如下：在烧杯中加入3g石墨粉和2g硝酸钠，沿着杯壁缓慢加入浓硫酸70mL并不断搅拌；在冰浴条件下，将30g高锰酸钾固体粉末均分五次加入到烧杯中，持续搅拌1h；在35℃水浴中继续搅拌2h，得到混合溶液；将140mL去离子水缓慢加入到溶液中并不断搅拌15min，随后体系温度上升到95℃，继续搅拌3h；滴加体积分数为30％的H₂O₂直至溶液变为亮黄色；将反应液趁热过滤，并用稀盐酸进行洗涤，除去多余的金属离子；经离心洗涤冷冻干燥，制得氧化石墨烯。

3.根据权利要求2所述的石墨烯/碳纳米管复合材料制备方法，其特征在于，所述步骤(1)冷冻干燥30～50h，真空度8-10Pa。

4.根据权利要求1或2所述的石墨烯/碳纳米管复合材料制备方法，其特征在于，所述洗涤是用蒸馏水将所得产物洗涤至pH呈中性。

5.根据权利要求1所述的石墨烯/碳纳米管复合材料制备方法，其特征在于，所述步骤(2)真空干燥的真空度：0.06MPa-0.085MPa；温度：45-65℃；时间：1.5-3.5h。

6.根据权利要求1所述的石墨烯/碳纳米管复合材料制备方法，其特征在于，所述步骤(2)制备的复合材料中碳纳米管为多壁碳纳米管，管径为15-40nm，层间距为0.34nm。

7.石墨烯/碳纳米管复合材料，是按照权利要求1-6中任一项所述制备方法制备得到的。