[发明专利]纳米碳材料成型体及其制备方法和应用以及纳米碳材料的成型方法和烃脱氢反应方法

说明书

纳米碳材料成型体及其制备方法和应用以及纳米碳材料的成型方法和烃脱氢反应方法。本发明公开了一种纳米碳材料成型体，该成型体含有纳米碳材料以及用于将所述纳米碳材料粘结成型的耐热无机氧化物，所述纳米碳材料含有O元素、N元素、以及至少一种金属元素。根据本发明的纳米碳材料成型体以耐热无机氧化物作为粘结剂将纳米碳材料粘结成型，不仅具有较高的抗破碎强度，而且具有较高的孔隙率，适于作为催化剂、特别是烃脱氢反应的催化剂使用。

技术领域

本发明涉及纳米碳材料成型技术领域，具体地，本发明涉及一种纳米碳材料成型体及其制备方法，本发明还涉及所述纳米碳材料成型体作为烃脱氢反应的催化剂的应用，本发明进一步涉及一种以所述纳米碳材料成型体作为催化剂的烃脱氢反应方法。

背景技术

烃类物质的脱氢反应是一类重要的反应类型，例如大部分低碳链烯烃是通过低碳链烷烃的脱氢反应而获得的。脱氢反应根据氧气是否参与可以划分为直接脱氢反应(即，氧气不参与)和氧化脱氢反应(即，氧气参与)两类。

多种类型的纳米碳材料已被证明对烃类物质的直接脱氢反应和氧化脱氢反应均具有催化效果。

以纳米碳材料作为催化剂的烃氧化脱氢工艺如采用固定床反应工艺，需将纳米碳材料成型，成型体需要满足以下两个方面的要求：(1)具有一定的强度，以避免在反应过程中成型体发生破碎，一方面破碎形成的细颗粒或粉末会导致催化剂床层压降升高，从而提高生产运行成本，增加生产的危险性；另一方面破碎形成的细颗粒或粉末若被反应产物带出，会导致催化剂流失以及产物分离复杂化；(2)具有一定的孔隙率，以提高成型体的比表面积，使得成型体中的纳米碳材料能更充分地与反应物料进行接触。

作为将纳米碳材料成型的一个实例，研究人员尝试将碳纳米管(CNT)负载在SiC泡沫的表面，形成CNT/SiC泡沫。尽管CNT能较好地锚定在SiC泡沫表面，但是CNT的负载量较低，通常只能达到0.5-4重量％。

因此，如何将纳米碳材料成型为在宽泛的纳米碳材料含量范围内仍然具有较高的强度的成型体仍然是一个亟待解决的技术问题。

发明内容

本发明的目的在于提供一种纳米碳材料成型体及其制备方法，该纳米碳材料成型体不仅具有较高的强度，而且纳米碳材料的含量能在较宽的范围进行调节。

根据本发明的一个方面，本发明提供了一种纳米碳材料成型体，该成型体含有纳米碳材料以及用于将所述纳米碳材料粘结成型的耐热无机氧化物，所述纳米碳材料含有O元素、N元素、以及至少一种金属元素。

根据本发明的第二个方面，本发明提供了一种纳米碳材料成型体，该成型体含有纳米碳材料以及用于将所述纳米碳材料粘结成型的耐热无机氧化物；

所述纳米碳材料采用包括以下步骤的方法制得：将一种分散有原料纳米碳材料的水分散液于密闭容器中进行反应，所述水分散液中分散有至少一种硝酸金属盐以及可选的至少一种过氧化物，反应过程中，所述水分散液的温度在80-300℃的范围内。

根据本发明的第三个方面，本发明提供了一种纳米碳材料成型体的制备方法，该方法包括将纳米碳材料与粘结剂源混合，将得到的混合物进行成型，得到成型物，将所述成型物进行干燥以及可选的焙烧，所述粘结剂源选自耐热无机氧化物和/或耐热无机氧化物的前身物，所述纳米碳材料为未经表面处理的纳米碳材料和/或经表面处理的纳米碳材料，由X射线光电子能谱确定所述经表面处理的纳米碳材料含有O元素、N元素、以及至少一种金属元素。

根据本发明的第四个方面，本发明提供了一种由本发明第三个方面所述的方法制备的纳米碳材料成型体。