[发明专利]一种高效稳定LED氮化物红色荧光粉及其制备方法

权利要求书

1.一种高效稳定LED氮化物红色荧光粉，其特征在于，该荧光粉的化学通式为A_1-aDM_1-x-yTa_xBi_yN_3-zO_3z/2:Z_a，A选自Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Zn中的至少一种；D选自B、Al、Ga、In、Tl中的至少一种，其中Al为必需元素；M选自Si、C、Ge、Sn中的至少一种，其中Si为必需元素；Z选自Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm或Yb中的至少一种，其中Eu为必需元素；式中0<x≤0.04，0<y≤0.04，0＜z＜0.12，0.001≤a≤0.06，且x=y。

2.根据权利要求1所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉，其特征在于，化学通式中0<x≤0.02，0<y≤0.02，且x=y。

3.一种如权利要求1所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

（1）在手套箱中惰性气体保护下，待H₂O含量≤0.1ppm、O含量≤0.1ppm时，按通式A_1-aDM_1-x-yTa_xBi_yN_3-zO_3z/2:Z_a中各元素化学计量比分别称取A的氮化物、D的氮化物、M的氮化物、Ta的氧化物、Bi的氧化物、Z的氮化物或氧化物原料，同时称取卤化物作为助熔剂，并在惰性气氛下将原料与助熔剂干混，得到混合物料；

（2）将上述混合物料在手套箱中惰性气体保护下研磨，充分混合；

（3）将上述混合物置于气压炉中，通过真空泵进行三次抽真空操作，降低气压炉内水、氧含量，充入氮气或氮氢混合气至常压，采用分段式高温烧结，

第一阶段：常压烧结，温度为1400-1500℃，保温2-8h；

第二阶段：充入氮气或氮氢混合气，将压力升至0.5MPa，后将温度升至1650-1750℃，保温3-8h，后降温至1200℃，自然冷却至室温，得到荧光粉粗品；

（4）将所述荧光粉粗品研磨、过筛、破碎、酸洗、干燥、研磨及二次过筛即得氮化物红色荧光粉。

4.根据权利要求3所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）所述的助熔剂为碱金属卤化物、碱土金属卤化物或Al的卤化物。

5.根据权利要求3或4所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，所述的助熔剂的添加量是原料总质量的1~10%。

6.根据权利要求5所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述的助熔剂的添加量是原料总质量的6%。

7.根据权利要求3或4所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述的助熔剂为AlF₃、MgCl₂中的至少一种。

8.根据权利要求7所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述的助熔剂为AlF₃和MgCl₂的混合物，且两者的质量比为AlF₃∶MgCl₂=1∶2。

9.根据权利要求3所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（3）中所述的氮氢混合气中氢气的体积分数小于10%。

10.根据权利要求3所述的高效稳定LED氮化物红色荧光粉的制备方法，其特征在于，步骤（3）中升温速度大于5℃/min且小于10℃/min。