[发明专利]高稳定性有序介孔碳负载芬顿催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种高稳定性有序介孔碳负载芬顿催化剂的制备方法和应用，所述的催化剂包括载体和生长在载体表面的α‑FeOOH；所述载体为经湿式氧化处理的有序介孔碳。其制备方法为有序介孔碳经过湿式氧化处理，随后洗涤、干燥后在硝酸铁溶液中浸泡，所得材料洗涤、烘干后在碱溶液中水热，既可得到有序介孔碳负载α‑FeOOH芬顿催化剂。所述催化剂具有良好的亲水性，可均匀分散在水中，针形α‑FeOOH生长在有序介孔碳表面，负载量可调。将其应用于罗丹明B的脱色及苯酚降解反应，在较宽pH范围内都能达到很好的降解效果。所述催化剂活性高，稳定性好，pH使用范围广，铁流失量小，解决了传统均相芬顿反应产生含铁污泥及受污水pH值限制的问题。

技术领域

本发明涉及催化剂领域，具体涉及一种高稳定性有序介孔碳负载芬顿催化剂的制备方法和应用。

背景技术

芬顿反应是一种广泛应用于有机废水处理的高级氧化技术。传统均相芬顿试剂利用Fe²⁺活化H₂O₂产生·OH能够高效快速地降解污染物，但是仅局限于低pH值条件下(pH2-3)，另外还会产生铁盐泥的二次污染问题。针对均相芬顿所产生的问题，非均相芬顿催化剂发展起来，非均相芬顿试剂主要包括铁的氧化物和、铁的矿物以及含铁固体化合物。为了提高上述含铁化合物的分散性，多孔载体常用作载体分散含铁活性物种。与均相芬顿相比，非均相芬顿在很宽的pH范围内都有效，并且不会有铁盐泥的产生。

α-FeOOH是自然界中广泛存在的针铁矿，它是一类性能良好的非均相光芬顿催化剂，而且具有光催化特性，此外针铁矿耐光腐蚀，在很宽的pH操作范围都具有良好的芬顿催化效果，反应后溶液中几乎无Fe²⁺溶出。因而，针铁矿α-FeOOH在非均相芬顿氧化反应中有很好的应用前景。为了使非均相芬顿氧化反应活性更高，通常需要使催化剂高度分散减少聚集程度。为了达到这个目的，多孔材料逐渐被用作催化剂的载体。在众多的多孔材料中，有序介孔碳材料由于其有良好的机械强度，化学稳定性，高比表面积以及均一孔径等特点成为研究热门材料。Journal of American Chemical Society,2006,128,11652报道了一种超高比表面的有序介孔碳材料。目前在有序介孔碳中一般采用浸渍法和共组装法负载金属以及金属氧化物催化剂，因为介孔碳表面比较疏水，浸渍法主要是通过介孔碳的毛细作用力将金属前驱体灌注到孔道内，但是一般都会在孔道口聚集，会有堵孔现象。而共聚法是将催化剂物种埋在介孔碳孔道内，因此催化剂活性比表面积会减少，本发明采用湿式氧化法处理的介孔碳表面具有金属离子螯合位点，使得金属离子在孔道中均匀分布，不会出现堵孔以及催化位点被掩埋的问题。

发明内容

本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种高稳定性有序介孔碳负载芬顿催化剂的制备方法和应用，提供一种催化活性高、催化性能稳定、可以多次重复使用、且无选择性降解有机污染物的有序介孔碳负载的新型芬顿催化剂。本发明采用浸渍和水热方法将α-FeOOH针铁矿负载于有序介孔碳上，所得催化剂既能保证对有机污染物的富集，又能将针铁矿晶粒均匀分散在介孔碳表面。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的：

本发明提供了一种高稳定性有序介孔碳负载芬顿催化剂，所述催化剂包括载体和生长在载体表面的α-FeOOH；所述载体为经湿式氧化处理的有序介孔碳。所述α-FeOOH为针状。

优选地，所述经湿式氧化处理的有序介孔碳的制备方法包括以下步骤：

将有序介孔碳置于过硫酸铵溶液中，在40～100℃下混合搅拌回流6-24h，经去离子水洗涤后真空干燥。

优选地，所述有序介孔碳和过硫酸铵溶液的质量体积比为1g:10mL～1g:50mL。所述有序介孔碳和过硫酸铵溶液的质量体积比中，过硫酸铵溶液少于10mL，会导致介孔碳表面湿式氧化不完全，亲水性较差；过硫酸铵溶液多于50mL，会导致过硫酸铵的浪费。