[发明专利]一种一氧化碳氧化方法有效
申请号: | 201610725787.7 | 申请日: | 2016-08-25 |
公开(公告)号: | CN107774245B | 公开(公告)日: | 2020-11-13 |
发明(设计)人: | 刘杰;荣峻峰;达志坚;谢婧新 | 申请(专利权)人: | 中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院 |
主分类号: | B01J23/42 | 分类号: | B01J23/42;B01D53/62;B01D53/86;C01B32/50 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 一氧化碳 氧化 方法 | ||
一种一氧化碳氧化方法,包括于30~230℃,将一氧化碳和氧气在氧化催化剂存在下接触反应,所述的氧化催化剂包括3.5~7.0质量%的Pt和93~96.5质量%的纳米金刚石。本发明方法可明显降低反应温度并具有较高的活性稳定性。
技术领域
本发明涉及一种氧化方法,具体地说,是一种一氧化碳氧化方法。
背景技术
贵金属催化剂是一氧化碳氧化反应常用的催化剂。一氧化碳氧化既是典型的模型反应,又是具有重要实际意义的反应过程。通常,一氧化碳氧化反应常用的贵金属催化剂存在抗水性差、反应温度高、稳定性差等问题(梁飞雪,朱华青,秦张峰,等.一氧化碳低温催化氧化[J].化学进展,2008,102(10):1453-1464.)。因此研究新型的一氧化碳氧化催化剂仍有必要。
Zhang等(ZHANG L,LIU H,HUANG X,et al.Stabilization of PalladiumNanoparticles on Nanodiamond-Graphene Core-Shell Supports for CO Oxidation[J].Angewandte Chemie International Edition,2015,54(52):15823-15826.)研究了Pd/金刚石复合纳米碳材料的一氧化碳氧化性能,发现该材料在高温具有良好的活性。
发明内容
本发明的目的是提供一种一氧化碳氧化方法,该法所用催化剂为负载铂的纳米金刚石,具有较高的一氧化碳氧化低温反应活性和稳定性。
本发明提供的一氧化碳氧化方法,包括于30~230℃,将一氧化碳和氧气在氧化催化剂存在下接触反应,所述的氧化催化剂包括1.0~7.0质量%的Pt和93~99质量%的纳米金刚石。
本发明方法使用负载铂的纳米金刚石制得的催化剂进行一氧化碳的氧化反应,可明显降低反应温度并具有较高的活性稳定性。
附图说明
图1为本发明催化剂的透射电镜(TEM)照片。
具体实施方式
本发明将纳米金刚石在惰气中高温焙烧,再通过浸渍负载铂,然后再用还原剂或氢气还原制得催化剂,所得催化剂用于一氧化碳氧化反应,具有较高的低温反应活性和稳定性。
本发明方法中,所述的一氧化碳和氧气进行氧化反应的温度优选30~190℃,低温可选30~90℃。
本发明所述氧化催化剂为负载铂的纳米金刚石,催化剂中优选包括1.0~6.0质量%的Pt和94~99质量%的纳米金刚石。
所述催化剂的孔径优选10~15nm,比表面积优选300~400m2/g、总孔体积优选0.1~2.0cm3/g。所述纳米金刚石采用爆炸法生产。
所述纳米金刚石的粒径优选为20~250nm。
所述催化剂的制备方法,包括将纳米金刚石在惰性气体中于900~1200℃焙烧,再用含铂化合物溶液浸渍,空气中干燥后进行还原。
上述方法中,将纳米金刚石在惰性气体中的焙烧温度优选1000~1200℃。所述的惰性气体优选氮气。焙烧时间优选2~20h、更优选4~18h。
将纳米金刚石在惰气中焙烧后,用含铂化合物浸渍,所述的含铂化合物选自硝酸铂、氯铂酸、氯铂酸钾、二氯四氨合铂或乙酰丙酮铂。浸渍时的液/固比优选50~70mL/g,浸渍温度优选15~45℃。浸渍所用含铂化合物溶液中铂含量优选0.05~2.0mg/mL、更优选0.3~1.0mg/mL。
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